Auger decay in double core ionized molecules

Abstract

Röntgen Freie Elektronen Laser ermöglichen es Doppel-K-Schalen Löchern in Molekülen in aufeinanderfolgenden mehrfachen Ionisationsschritten in bedeutender Anzahl zu erzeugen. Die Eigenschaften dieser zweifach ionisierten Zustände ist insbesondere relevant für die Strahlungsschäden bei Beugungsexperimenten mit kohärenter Röntgenstrahlung zur Bildgebung einzelner Moleküle. In dieser Arbeit wird der Auger Zerfall doppelt K-Schalen ionisierter Moleküle mittels quantenchemischer ab-initio Methoden untersucht. Zur Beschreibung des emittierten Auger Elektrons im kontinuierlichen Energiespektrum wird dabei die Ein-Zentrums Methode verwendet, in der die elektronische Wellenfunktion auf einem radialen Gitter beschrieben wird unter Verwendung von sphärischen Harmonischen. Wie anhand desWassermoleküls gezeigt wird, ergeben sich durch die Doppel-K-Loch induzierte Protonendynamik in dem Auger Spektrum ausgeprägte Flanken im höherenergetischen Teil jeder Spektralspitze. Die Lebensdauer von Doppel-K-Schalen Löchern in Molekülen ist deutlich verringert im Vergleich zu einfachen K-Löchern durch die K-Loch induzierten Abschirmeffekte der Valenzelektronen. Dieser Mechanismus wird durch ein einfaches Modell erklärt aus dem eine Beziehung zwischen Zerfallsrate und Valenzelektronenpopulation abgeleitet. Mögliche Konsequenzen dieser Ergebnisse für Röntgenbeugungsexperimente sind: Erstens, auch für Röntgenpulse kürzer als 10fs wird das Beugungsbild durch die K-Loch induzierten Umstrukturierungen der Valenzelektronen beeinflußt. Zweitens, die Gesamt-Ionisationsrate ist erhöht aufgrund der schnelleren Neubesetzung der K-Löcher.