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Spektroskopische Untersuchungen zur Kinetik und Produktbildung bei Reaktionen von zyklischen und offenkettigen Kohlenwasserstoff-Radikalen

Spectroscopic studies of kinetic and product formation for reactions of cyclic and open-chain hydrocarbon radicals

by Jörg Nothdurft
Doctoral thesis
Date of Examination:2006-05-04
Date of issue:2006-10-25
Advisor:Prof. Dr. Karlheinz Hoyermann
Referee:Prof. Dr. Karlheinz Hoyermann
Referee:Prof. Dr. Michael Buback
crossref-logoPersistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-2136

 

 

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Name:nothdurft.pdf
Size:13.7Mb
Format:PDF
Description:Dissertation
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Abstract

English

Reactions of pure and partly oxygenated hydrocarbon radicals are of major interest in two different fields: On the one hand tailored polymerisation products are of daily use in different fields, on the other hand the combustion of hydrocarbons is still the major energy source. The analysis of reaction mechanisms, especially the determination of the primary products, the product channel distribution, and the rates of elementary reactions, are necessary for the understanding of processes above-mentioned. In this work the formation of partly oxygenated hydrocarbon radicals CnHmO via the reaction of hydrocarbon radicals with oxygen atoms, followed by unimolecular reactions of the chemically activate intermediate CnHmO* and bimolecular reactions of hydrocarbon radicals different in structure are studied in the gas phase. Reactants were generated by laser photolysis of different precursors. Product channel distributions were determined by FT-IR-analysis of stable products in a static reaction cell. Rate coefficients were derived by simulations of moderate complicated reaction mechanisms, using well known rates for the relative reactions.
Keywords: Hydrocarbons; Radicals; Polymerisation; Reaction kinetics; FT-IR-spectroscopy; Reaction mechanism

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Die Reaktionen von reinen und teiloxidierten Kohlenwasserstoffradikalen sind in zwei Gebieten von allgemeinem Interesse: Zum Einen finden maßgeschneiderte Polymerisationsprodukte Anwendungen in verschiedensten Bereichen des täglichen Lebens, zum Anderen stellt die Verbrennung von Kohlenwasserstoffen gegenwärtig die wichtigste Energiequelle dar. Die Analyse von Reaktionsmechanismen, insbesondere die Bestimmung von Primärprodukten, Verzweigungsverhältnissen und Geschwindigkeitskoeffizienten der Elementarreaktionen ist notwendig für das Verständnis von oben genannten Prozessen. In dieser Arbeit werden die Bildung von teiloxidierten Kohlenwasserstoffradikalen CnHmO aus der Reaktion von Kohlenwasserstoffradikalen mit Sauerstoffatomen, gefolgt von den unimolekularen Reaktionen des chemisch aktivierten Intermediats CnHmO* und die bimolekularen Reaktionen von in der Struktur verschiedenen Kohlenwasserstoffradikalen in der Gasphase untersucht. Die Reaktanten wurden durch Laserphotolyse aus geeigneten Vorläufersubstanzen erzeugt. Die Produktkanalverteilungen wurden durch FT-IR-Analyse der stabilen Endprodukte in einer statischen Reaktionszelle bestimmt. Geschwindigkeitskoeffizienten wurden anhand von Simulationsrechnungen für minder komplexe Reaktionsmechanismen relativ ermittelt. Dazu wurden Geschwindigkeitskoeffizienten für detailliert untersuchte Reaktionen verwendet.
Schlagwörter: Kohlenwasserstoffe; Radikale; Polymerisation; Reaktionskinetik; FT-IR-Spektroskopie; Reaktionsmechanismen
 

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