Darstellung und Kopplung von Cyclosilazanen und Borazinen - Precursoren für Si-B-N- und Si-B-C-N-Keramiken

Abstract

Cyclosilazane haben sich in der Vergangenheit als geeignete Ausgangsmoleküle für die Keramikdarstellung im binären System erwiesen. Im Rahmen dieser Arbeit sollen Cyclosilazane und Fluorborazine gekoppelt werden, um Precursormoleküle für das ternäre Si-B-N- und quaternäre Si-B-C-N- System zu erhalten. Ternäre bzw. quaternäre Keramiken weisen verbesserte Hochtemperatureigenschaften auf, was sich z. B. in einer Erhöhung der Kristallisationsgrenze insbesondere quaternärer Systeme zeigt. Der Beginn der Kristallisation ist jedoch nicht nur eine Funktion der vertretenen Elemente, sondern wird ebenfalls durch ihre molare Zusammensetzung beeinflusst. Um diesen Einfluss eingehender untersuchen zu können, sollen durch Kopplung der B-N- und Si-N-Verbindungen in unterschiedlichen molaren Verhältnissen beliebige atomare Si-B-N-Verhältnisse bereits im Ausgangsmolekül eingestellt werden.Ein nicht unerhebliches Problem bei der Polymerisation der Precursormoleküle ist die Abtrennung thermolytisch abgespaltener Salze, wie z. B. Ammoniumchlorid. Ein weiteres Ziel der Kopplungsreaktionen ist daher die Synthese halogenfreier Precursormoleküle bzw. fluorhaltiger Systeme, die mit Hexamethyldisilazan unter Abspaltung des gasförmigen Fluorsilans polymerisiert werden können. Zudem sollen die Moleküle einen niedrigen Dampfdruck besitzen, so dass sie vor dem Verdampfen polymerisieren, was durch das hohe Molekulargewicht der gekoppelten Ringsysteme gegeben sein sollte.Um gezielt Precursormoleküle mit definierten Eigenschaften synthetisieren zu können, müssen die chemischen Eigenschaften und das Reaktionsverhalten dieser Verbindungen eingehend untersucht werden. Einen weiteren Schwerpunkt der Arbeit bildet daher die Synthese von neuen Bis(silyl)cyclodisilazanen und NH-funktionellen Cyclodi-, Cyclotri- und Cyclotetrasilazanen, die zur Kopplung mit Fluorborazinen geeignet sind. Von besonderem Interesse ist die Untersuchung des Kontraktions- und Expansionsverhaltens der Si-N-Ringverbindungen. Die Anfertigung von Kristallstrukturanalysen soll zur Sicherung der Ergebnisse beitragen.