Navigation ▼

Show simple item record

dc.contributor.advisor Well, Reinhard PD Dr. de
dc.contributor.author Weymann, Daniel de
dc.date.accessioned 2010-05-25T15:12:27Z de
dc.date.accessioned 2013-01-18T10:57:57Z de
dc.date.available 2013-01-30T23:51:26Z de
dc.date.issued 2010-05-25 de
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-0006-B12D-D de
dc.description.abstract Das atmosphärische Spurengas Distickstoffoxid (N2O) zählt neben Kohlendioxid und Methan zu den wichtigsten klimarelevanten Gasen. Es wird überwiegend durch mikrobiologische Prozesse in Böden sowie in aquatischen Ökosystemen gebildet. Durch die Intensivierung der landwirtschaftlichen Nutzung und die damit verbundenen Stickstoffeinträge sind die globalen N2O-Emissionen beträchtlich gestiegen. Im Grundwasser agrarisch genutzter Ökosysteme wurden hohe Konzentrationen an gelöstem N2O gefunden, weshalb es als potentielle Quelle für N2O-Emissionen in die Atmosphäre angesehen wird. Die Bedeutung grundwasserbürtiger N2O-Emissionen ist die der vorliegenden Arbeit zugrunde liegende zentrale Problemstellung. Diese wird zunächst in einem einleitenden Kapitel konkretisiert. In den folgenden drei Kapiteln werden verschiedene methodische Ansätze beschrieben und diskutiert, die sich der Problematik auf unterschiedliche Weise nähern. Abschließend werden die Einzelergebnisse im Rahmen einer zusammenfassenden Diskussion bewertet und allgemeine Schlussfolgerungen gezogen. Die Forschungsarbeiten wurden in vier niedersächsischen, reduzierenden Grundwasserleitern durchgeführt, wobei dem Fuhrberger Feld bei Hannover die größte Bedeutung zukam. Allen Untersuchungsgebieten ist gemein, dass als Folge der landwirtschaftlichen Nutzung Nitrat über das Sickerwasser in das Grundwasser eingetragen und über den Prozess der Denitrifikation zu N2O und elementarem Stickstoff reduziert wird. Um die Kinetik des N2O-Umsatzes im Grundwasser des Fuhrberger Feldes zu erfassen, wurden im Labor Langzeit-Inkubationsversuche durchgeführt, deren Ergebnisse mit im Feld gemessenen Konzentrationsprofilen verglichen wurden (Kapitel 2). Es wurde bestätigt, dass im Aquifer - scharf vertikal voneinander abgegrenzt - heterotrophe Denitrifikation im oberflächennahen Grundwasser abläuft und autotrophe Denitrifikation im tieferen Grundwasser dominiert, wobei beide Reaktionen als N2O-Quelle identifiziert wurden. Die im Zuge der Laboruntersuchungen ermittelten Zeitverläufe der N-species zeigten, dass die heterotrophe Denitrifikation kinetisch gesehen der deutlich langsamere Prozess ist. Dies wurde durch die Ableitung von Ratenkonstanten quantitativ untermauert und auf die unterschiedliche mikrobielle Verfügbarkeit der jeweiligen Elektronendonatoren, organischer Kohlenstoff und reduzierte Schwefelverbindungen, zurückgeführt. Die Feldmessungen zeigten, dass in beiden Prozesszonen N2O inbeträchtlichem Umfang akkumuliert wurde. So betrug beispielsweise die mittlere Konzentration nahe der Grundwasseroberfläche an einer der untersuchten Messstellen 1.84 mg N2O-N L-1. Durch die Berücksichtigung der N2O-Konzentrationsprofile konnte das bestehende Prozessmodell der Denitrifikation im Fuhrberger Feld konkretisiert werden. Im Rahmen eines 15N-Feldexperimentes wurde untersucht, inwieweit grundwasserbürtiges N2O über den vertikalen Emissionspfad zur an der Bodenoberfläche gemessenen Gesamtemission beiträgt. Grundlage des Versuchs war die über den gesamten Versuchszeitraum hinweg stabile Markierung der Grundwasseroberfläche mit K15NO3-Lösung. Das durch Denitrifikation gebildete markierte N2O konnte im System Grundwasser / ungesättigte Zone / Bodenoberfläche gemessen werden. Die ermittelten Flüsse des grundwasserbürtigen N2O waren sehr gering und lagen zwischen 0.0002 und 0.0018 kg N2O-N ha-1 a-1. Dies entspricht einem Anteil von durchschnittlich 0.13 % an der Gesamtemission von N2O in die Atmosphäre und macht deutlich, dass N2O-Emissionen aus dem oberflächennahen Grundwasser des Fuhrberger Feldes über den vertikalen Transportpfad vernachlässigbar klein sind. Die Bestimmung und Bewertung von Emissionsfaktoren für indirekte N2O-Emissionen aus dem Grundwasser war ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit. Es wurde ein neuer Emissionsfaktor vorgestellt, dessen Konzept durch die Einbeziehung rekonstruierter, initialer Nitratkonzentrationen potentielle N2O-Emissionen auf den Stickstoffeintrag bezieht. Die Anwendung dieses Konzeptes lieferte für die vier Untersuchungsgebiete Emissionsfaktoren, die deutlich geringer waren als herkömmliche, auf der Grundlage gemessener Nitratkonzentrationen berechnete Emissionsfaktoren. Die in Kapitel 2 untersuchte Reaktionskinetik und die ermittelten Ratenkonstanten können als Basis für eine reaktive Transportmodellierung dienen, die zur weiteren Verbesserung der Aussagekraft von Emissionsfaktoren beitragen kann. Zusammenfassend kann für die hier untersuchten norddeutschen Aquifere festgehalten werden, dass grundwasserbürtiges N2O nur in sehr geringem Maße in die Atmosphäre gelangt und somit kaum zur Gesamtemission des klimarelevanten Spurengases beiträgt. de
dc.format.mimetype application/pdf de
dc.language.iso eng de
dc.rights.uri http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/ de
dc.title Nitrous Oxide in denitrifying Aquifers: Reaction Kinetics, Significance of Groundwater-derived Emission and an improved Concept for the Groundwater Emission Factor de
dc.type doctoralThesis de
dc.title.translated Distickstoffoxid in denitrifizierenden Aquiferen: Reaktionskinetik, Bedeutung grundwasserbürtiger Emissionen und ein verbesserter Ansatz für den Grundwasser-Emissionsfaktor de
dc.contributor.referee Flessa, Heiner Prof. Dr. de
dc.date.examination 2009-06-25 de
dc.subject.dnb 550 Geowissenschaften de
dc.description.abstracteng Beside carbon dioxide and methane, the atmospheric trace gas nitrous oxide (N2O) is a major greenhouse gas. It is predominantly produced in soils and aquatic systems during microbiological processes. Global N2O emissions have been substantially increased due to the intensification of agricultural practices and the related inputs of nitrogen compounds. High N2O concentrations were found in the groundwater of agricultural ecosystems. Thus, agricultural groundwater is assumed to be a potential source of N2O emissions into the atmosphere. The significance of N2O emissions from agricultural groundwater is the key question of this thesis. First, this key question is introduced in a preliminary chapter. In the following three chapters, different methods and approaches are described and discussed in order to provide knowledge of different aspects of the topic. Finally, these findings are assessed within the scope of a final synthesis and general conclusions are drawn. Research activities were conducted within four denitrifying aquifers in Lower Saxony, but the Fuhrberger Feld aquifer situated close to the city of Hannover was the main study site. In all investigated aquifers, the input of nitrate-contaminated agricultural seepage water causes elevated nitrate concentrations at the groundwater table. This nitrate is reduced during denitrification, yielding N2O as an intermediate and finally dinitrogen. The kinetics of N2O production and reduction in the Fuhrberger Feld aquifer was investigated during long-term anaerobic incubations. The results were compared with concentration profiles obtained from multilevel well measurements (chapter 2). It was confirmed that two vertically separated denitrification zones exist within the aquifer, heterotrophic denitrification in the surface groundwater and autotrophic denitrification in the deeper aquifer and both reactions were identified to be a significant source for N2O. The time courses of the N-species obtained from the laboratory incubations showed that heterotrophic denitrification is kinetically much slower than the autotrophic process. This was quantitatively proven by derived reaction rate constants following first order kinetics and attributed to the different microbial bioavailability of the associated electron donors, i.e. organic carbon and reduced sulfur compounds. The field measurements revealed considerable N2O accumulation in both denitrification zones, e.g. the mean N2O concentration close to the water table at one of the investigated wells was 1.84 mg N2O-N L-1. The N2O concentration profiles enabled a further refinement of the existing process model of denitrification in the Fuhrberger Feld aquifer. Within the scope of a 15N field experiment it was investigated to what extent groundwater-derived N2O emissions occurring via the vertical emission pathway contribute to total N2O emissions at the soil surface. This approach was based on stable labeling of the groundwater surface during the entire measuring period with K15NO3 tracer solution. 15N-labeled N2O was produced during denitrification and could be measured within the system groundwater / unsaturated zone / soil surface. Fluxes of groundwater-derived N2O were very low and found to be between 0.0002 und 0.0018 kg N2O-N ha-1 year-1. Only 0.13 % of the total positive N2O fluxes at the soil surface originated from groundwater-derived N2O. This showed that groundwater N2O emissions occurring via the vertical pathway are negligible in the Fuhrberger Feld aquifer. Determination and assessment of emission factors for indirect N2O emissions from agricultural groundwater was a further main objective of this thesis. A new emission factor basing on reconstructed initial nitrate concentrations was introduced. Thus, the concept relates potential N2O emission to the input of nitrogen to the groundwater surface. The application of this concept yielded emission factors that were considerably lower than conventional emission factors derived from the ratio between N2O concentrations and measured nitrate concentrations. This showed the necessity to take initial nitrate concentrations for calculating the groundwater N2O emission factor into account. The reaction kinetics as well as the evaluated rate constants (chapter 2) could be a basis for modeling the reactive transport of N2O and may contribute to further improve the emission factor for indirect N2O emissions from agricultural groundwater. Summarizing the results, it can be underlined for the investigated aquifers that N2O produced in groundwater is hardly reaching the atmosphere and thus contributes to a very low extent to total emissions of the greenhouse gas. de
dc.contributor.coReferee Böttcher, Jürgen Prof. Dr. de
dc.subject.topic Forest Sciences and Forest Ecology de
dc.subject.ger N2O de
dc.subject.ger Grundwasser de
dc.subject.ger Emissionsfaktor de
dc.subject.ger indirekte Emission de
dc.subject.ger stabile Isotope de
dc.subject.ger Denitrifikation de
dc.subject.eng Nitrous oxide de
dc.subject.eng groundwater de
dc.subject.eng emission factor de
dc.subject.eng indirect emission de
dc.subject.eng stable isotopes de
dc.subject.eng denitrification de
dc.subject.bk 38.99 de
dc.identifier.urn urn:nbn:de:gbv:7-webdoc-2469-3 de
dc.identifier.purl webdoc-2469 de
dc.affiliation.institute Fakultät für Forstwissenschaften und Waldökologie de
dc.subject.gokfull VJC 110: Geochemie des Grundwassers de
dc.subject.gokfull Porenwassers de
dc.identifier.ppn 62845130X de

Files in this item

This item appears in the following Collection(s)

Show simple item record