Optische Eigenschaften von verdünnten magnetischen Halbleitern auf GaN-Basis

Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene verdünnte magnetische Halbleiter (DMS) auf GaN-Basis strukturell und optisch charakterisiert. Schwerpunktmäßig wurde dabei GaMnN untersucht, speziell die Auswirkungen der Wachstumsbedingungen auf die optischen Eigenschaften. Zentrales Werkzeug zur Analyse der Schichten war die Photolumineszenz (PL), für die ein auf die Erfordernisse von GaN angepasster Messplatz aufgebaut wurde.Zuerst wurden die Proben einer strukturellen Charakterisierung mittels XRD unterzogen, wobei in Proben mit hohem Mn-Gehalt eine zweite Phase detektiert wurde, die auch mit Hilfe von TEM-Analysen als GaMn3N identifiziert wurde. Im Parameterraum des GaMnN-Wachstums wurde ein Fenster identifiziert, wo verdünntes GaMnN bis 5% Mn-Gehalt ohne Ausscheidungen gewachsen werden kann. Die Kristallqualität wurde an Hand der XRD rocking curve beurteilt, zusätzlich wurden Raman-Messungen durchgeführt. Dabei zeigt sich eine deutlich schlechtere Qualität der GaMnN-Proben im Vergleich zu reinen GaN-Proben. Dies konnte erst durch die Wahl eines besseren Substrats, Saphir mit einer MOCVD-gewachsenen GaN-Pufferschicht, verhindert werden.Auf der Basis dieser Ergebnisse können die Lumineszenz-Spektren der GaMnN-Proben analysiert werden. So korrelieren die PL-Messungen klar mit den XRD-Messungen in Bezug auf die Kristallqualität. An Hand des Vorhandenseins und der Linienbreite der exzitonischen Übergänge kann dies für den gesamten Parameterraum nachvollzogen werden. Die hohe Qualität ermöglicht beispielsweise den Nachweis der Eigenschaft als tiefer Akzeptor von Mn in GaN. Außerdem zeigen magneto-optische Untersuchungen der freien Exzitonen in GaMnN, dass eine schwache Kopplung der lokalen Mn-Spins mit den Ladungsträgern der GaN-Matrix existiert. Dies ist die Grundvoraussetzung für eine technische Anwendung der verdünnten magnetischen Halbleiter beispielsweise als Spininjektoren.Ein weiteres hochinteressantes Gebiet eröffnete sich durch den Fund und die Identifikation des intra-3d-Übergangs 5E → 5T2 von Mn3+ bei 1.41 − 1.42 eV in den PL-Spektren von GaMnN. Dieser wurde umfassend charakterisiert und mit entsprechenden Daten für die Absorption, die aus der Literatur bekannt sind, verglichen. Es zeigte sich auch an dieser Stelle die überlegene optische Qualität der Proben auf Saphir-Substrat. Die Null- Phononen-Linie konnte in drei einzelne Linien aufgelöst werden. Die Absorptionsmessungen weisen gleichzeitig den Ladungszustand Mn3+ in den vorliegenden Proben direkt nach. Ein solcher Zustand mit teilweise besetzten d-Zuständen ist die Voraussetzung für die magnetische Kopplung der Mn-Atome nach dem Doppelaustausch, eine der diskutierten Theorien für GaN-basierte DMS. Auf diese Art von Kopplung deutet auch das Verhalten des intra-3d-Übergangs bei hohen Mn-Konzentrationen hin, der sich erst verbreitert und dann nicht mehr nachweisbar ist.!Zusätzlich zu den GaMnN-Schichten wurden weitere GaN-basierte DMS optisch charakterisiert. Vergleichbar dem Mn zeigt auch Cr in GaN einen intra-3d-Übergang. Dieser dem Cr4+ zugeordnete Übergang kann bei 1.19 eV detektiert werden und der mehr als 10 Jahre alte Streit um die Ursache dieser Linie geklärt werden. GaGdN zeigt keine Gd-spezifischen Lumineszenzen, allerdings eine Verschiebung der bandkantennahen Lumineszenz mit der Gd-Konzentration. Dies kann unter Zuhilfenahme von Raman-Messungen nachgewiesen werden, wodurch kompressive Verspannungen als Ursache identifiziert werden. Außerdem ist dadurch bei Dotierung im Prozentbereich eine Verkleinerung der Bandlücke von GaGdN nachweisbar.