High Resolution Scattering of He Atoms and D₂ Molecules from the LiF(001) Crystal Surface

Abstract

In dieser Dissertation wurde eine Hoch-Auflösung-Molekularstrahlappatur beschrieben, die Streuexperimenten an Oberflächen mit Einfalls- und Ausfallwinkeln zwischen 0 und 90 Grad ermöglicht. Diese Eigenschaften wurden für Untersuchung der Clusterbildung in Düsenstrahlen von D2-Molekülen und für Streuung von He-Atom und D2-Molekul an den LiF(001) und Si(111):H(1x1) Oberflächen eingesetzt.Die Cluster Ionen-Fragmente und die Geschwindigkeitsverteilungen der D2-Düsenstrahlen mit Quellentemperaturen von 108 K bis 300 K und Quellendrücken von 10 Bar bis 120 Bar wurden massenspektrometrisch bzw. mit der Laufzeit Methode gemessen. Die Dimerenkonzentrationen wurden mit vorhanden Theorien verglichen. Eine beobachtete Temperatur- und Geschwindigkeitverschiebung zwischen Monomeren und grösseren Clustern ist in Übereinstimmung mit einer zwei-stufigen Dimerizationsmodel.Vorexperimenten für die Fokussierung der neutralen und thermischen He-Atomstrahlen mit einem wasserstoffpassivierten, dünnen Si(111)-Kristallspiegel wurden durchgeführt. Ex-situ-vorbereitete Kristallen wurden mit Hilfe He-Atomstreuung (HAS) untersucht. Die Beobachtungen von Beugungsmaxima und selektive Adsorptionsresonanzen geben den Hinweis auf eine geordnete Oberfläche. Es wurde auch festgestellt, daß die Si(111):H(1x1) Oberfläche extrem empfindlich auf Kohlenwasserstoffkontaminierung ist.Aus einer sorgfältigen Analyse der Beugungswinkel konnte die Gitterkonstante der LiF(001) Oberfläche im Temperaturbereich von 110-720 K mit HAS gemessen. Im Wiederspruch an früheren Berichten, wurde es herausgefunden, daß die Ausdehnungskoeffizient der Oberfläche gleich dem Volumenausdehnungskoeffizient ist.Der Hauptteil der Doktorarbeit befasst sich mit ausführlichen Streuexperimenten des D2-Molekularstrahls an der LiF(001) Oberfläche. Elastische Beugungs- und rotational-inelastische Beugungs(RID)- Intensitäten wurden für Einfallswinkeln von 0-90 Grad, für Einfallsenergien von 20-120 meV und für Oberflächentemparaturen von 130-600 K gemessen. Die relative und absolute Intensitäten von RID- und Bragg-Peaks wurden untersucht um die Rotationsübergangswahrscheinlichkeiten von D2 Molekülen zu bestimmen. Hohe Übergangswahrscheinlichkeiten von Translationsenergie des Moleküls in Rotationsenergie wurden beobachtet. Bei bestimmten Einfallswinkeln und Einfallsenergien wurden Maxima in Beugungs- und Rotationsübergangs-Intensitäten festgestellt. Eine starke Kopplung zwischen Beugungsprozesse und Rotationalübergangsprozesse wurde auch beobachtet. Die Beugungs- und Rotationsübergangswahrscheinlichkeiten wurden mit numerische CCWP-Rechnungen für das Kroes-potential verglichen.