Collective Short Wavelength Dynamics in Phospholipid Model Membranes - with Inelastic Neutron Scattering

Abstract

Phospholipidsysteme dienen häufig als einfache Modellsysteme, um grundlegende Eigenschaften ihrer vielfach komplexeren biologischen Gegenstücke zu verstehen. Eines der Hauptziele in der Membranbiophysik ist es, Änderungen in der Zusammensetzung eines Modellsystems, sowie der umgebenden äußeren Parameter einer spezifischen Funktion der Membran zuzuordnen. Diese Funktion wird gleichermaßen von Struktur, und Dynamik bestimmt. So wurde, z. B., bereits im Vorfeld dieser Arbeit gezeigt, daß die hier untersuchten kollektiven Dichtefluktuationen der Phospholipidketten die Permeabilität der Membran beeinflussen.Eine Quantifizierung der kollektiven Bewegung der Lipidketten als Funktion des Impulsübertrags Qr erfolgt durch eine Dispersionsrelation Ω(Qr), die aus dem kohärenten Anteil des inelastischen Strukturfaktors S(Qr,Ω) als zentraler Meßgröße gewonnen wird. Neutronenspektroskopie ist hierfür besonders geeignet, da die Energie der eintreffenden thermischen Neutronen mit einigen meV in der Größenordnung der interessierenden Anregungen liegt, bei einer Auflösung von bis zu ≈300 μeV, im Vergleich zu 1.5 meV bei einem inelastischen Röntgenexperiment.Ein detaillierter Vergleich der Dispersionsrelationen zweier einfacher einkomponentiger Membrane ist der Ausgangspunkt dieser Arbeit. Im Hauptteil wird dann, in einem nächsten Schritt zum Verständnis der kollektiven Dynamik in physiologisch relevanteren Membranen, die Rolle des membranaktiven Moleküls Cholesterol untersucht, von dem bekannt ist, daß es die Fluidität der Membran, ihre Permeabilität sowie die laterale Beweglichkeit von Proteinen beeinflußt. Um zunächst eine vollständigere Beschreibung der Membran auf der molekularen Ebene zu erreichen, wurden temperatur- und konzentrationsabhängige strukturelle Änderungen im Phospholipid/Cholesterol-System mittels Röntgenkleinwinkel (SAXS) und Röntgenweitwinkelstreuung (WAXS) aufgezeichnet. Im Anschluß daran wurde der Einfluß des Cholesterols auf die kurzreichweitgen kollektiven Dichtefluktuationen der Phospholipidkettensegmente mittels inelastischer Neutronenstreuung untersucht. Scharfe inelastische Anregungen überraschend hoher Intensität und langer Lebensdauer werden in der zusammengesetzten Membran beobachtet. Als zweites zusammengesetztes Modellsystem werden Ethanolhaltige Modellmembrane untersucht, um Einblick in die molekularen Mechanismen zu gewinnen, die dessen Funktion als die Wirkung bestimmter Medikamente fördernde Substanz bestimmen.