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Topographie, Struktur und Dynamik thermisch aufgedampfter Polymerfilme

dc.contributor.advisorMayr, Stefan G. Prof. Dr.de
dc.contributor.authorVree, Christiande
dc.date.accessioned2009-08-28T15:30:58Zde
dc.date.accessioned2013-01-18T13:40:38Zde
dc.date.available2013-01-30T23:51:12Zde
dc.date.issued2009-08-28de
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-0006-B497-3de
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-2897
dc.description.abstractDie Untersuchung dünner Filme ist im Rahmen der Nanostrukturierung und der immer weiter voranschreitenden Miniaturisierung elektronischer Bauelemente ein wichtiges Forschungsgebiet. Dabei spielt die Frage nach der Stabilität und der selbstorganisierten Strukturbildung von dünnen Polymerfilmen eine entscheidende Rolle. Diese werden stark von der Dynamik an Grenz- und Oberflächen beeinflusst. In der vorliegenden Arbeit werden zur Untersuchung dieser Dynamik sowohl Molekulardynamik (MD) Simulationen als auch eine Kombination aus Experimenten und der Modellierung mit stochastischen Ratengleichungen in einem Kontinuumsmodell verwendet. Außerdem ist zur Messung lokaler mechanischer Eigenschaften ein akustisches Rasterkraftmikroskop (AFAM) in Betrieb genommen worden.In den MD Simulationen wird der Einfluss von freien Oberflächen auf die Dynamik des Systems, vor allem auf die Kinetik des Transports und auf Relaxationen der Konformationen, mit einem vereinfachten Polymermodell (Federmodell) in einem weiten Temperaturbereich um die Glasübergangstemperatur herum betrachtet. Dabei zeigt sich eine deutliche Erhöhung der Dynamik zu den Oberflächen hin. Durch die Bestimmung der Aktivierungsenthalpien für beide Arten der Dynamik wird gefolgert, dass beide auf denselben molekularen Relaxationsprozessen beruhen und somit diffusive und konformative Dynamik gekoppelt sind.Im experimentellen Teil der Arbeit werden Polycarbonat (PC)-Filme durch thermisches Aufdampfen im Vakuum auf verschiedenen Substraten hergestellt und anschließend charakterisiert. Wie Fourier Transformations Infrarotspektroskopie-, Größenausschlusschromatographie- und Massenspektrometrie-Untersuchungen zeigen, bleibt die Bindungsstruktur im Wesentlichen erhalten, wohingegen die Kettenlänge deutlich reduziert wird. Messungen der Topographie mit dem Rasterkraftmikroskop zeigen bei sehr dünnen Schichten auf Si, SiO2 und GaAs Substraten eine ausgeprägte Struktur mit grabenartigen und runden Vertiefungen, die große Ähnlichkeit mit der Struktur von entnetzenden Polymerfilmen haben. Außerdem sind diese Schichten nicht stabil, sondern entnetzen über einen Zeitraum von mehreren Wochen. Dickere Filme und Schichten auf PC Substraten dagegen bilden homogene, glatte und stabile Schichten.Die dominierenden Wachstumsprozesse werden mit Hilfe eines minimalen Kontinuumsmodells untersucht, das neben der Deposition nur die durch das chemische Potential getriebene Oberflächendiffusion beinhaltet und das die wesentlichen Strukturen des Wachstums von PC auf PC und von PC auf GaAs reproduzieren kann. Dabei ist das chemische Potential ist aus Beiträgen aus der Oberflächenkrümmung und dem effektiven Grenzflächenpotential, dessen wesentlicher Parameter die Hamaker-Konstante ist, zusammengesetzt.de
dc.format.mimetypeapplication/pdfde
dc.language.isogerde
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nd/2.0/de/de
dc.titleTopographie, Struktur und Dynamik thermisch aufgedampfter Polymerfilmede
dc.typedoctoralThesisde
dc.title.translatedTopography, structure and dynamics of thermally evaporated polymer filmsde
dc.contributor.refereeMayr, Stefan G. Prof. Dr.de
dc.date.examination2009-07-06de
dc.subject.dnb530 Physikde
dc.description.abstractengDue to the demand for nanostructuring and miniaturization investigation of thin films is an important field of research. In this context the question of stability and self-organized structure formation in thin polymer films has a key role. They are strongly influenced by the dynamics at interfaces and surfaces. In this work this dynamics is studied with the help of molecular dynamics (MD) simulations as well as a combined experimental / modeling study with stochastic rate equations in a continuum ansatz. Besides an acoustic force microscope (AFAM) is put into operation to investigate local mechanical properties.In the MD simulations the impact of free surfaces on dynamics, i.e. on mobility and conformational fluctuations and relaxations, is studied over a broad temperature range around the glass transition temperature with model polymer chains (bead spring model). The simulations reveal a strong enhancement of the dynamics close to the surface. The determination of activation enthalpies for both kinds of dynamics leads to the conclusion that both are based on the same molecular relaxation processes and thus indicating a coupling of diffusive and conformational dynamics.In the experimental part polycarbonate (PC) films are prepared in vacuum by thermal evaporation on different substrates. The characterization utilizing Fourier transform infrared spectroscopy, size-exclusion chromatography and mass spectrometry yields a bond topology, which stays mostly intact during evaporation, while the molecular weight as well as the chain length are reduced. Measurements of topography using scanning force microscopy reveal a pronounced structure of grooves and holes for very thin films on Si, SiO2 and GaAs substrates, which is akin to the structure of dewetting scenarios of thin polymer films. These films are not stable but show a very slow dewettinglike behavior on the time scale of weeks. Contrary, thicker films and films on PC substrates reveal homogeneous, smooth and stable surfaces.In order to investigate the dominant growth processes, a minimal continuum model is presented, which incorporates only material deposition and chemical potential driven surface diffusion as materials processes, whose numerical solution is capable of reproducing key experimental features of growth of PC on PC and PC on GaAs. The excess chemical potential is composed of contributions due to the effective interface potential - primarily as described by the Hamaker constant - and the surface curvature.de
dc.contributor.coRefereeHerminghaus, Stephan Prof. Dr.de
dc.subject.topicMathematics and Computer Sciencede
dc.subject.gerPolymerede
dc.subject.gerOberflächende
dc.subject.gerEntnetzungde
dc.subject.gerStrukturbildungde
dc.subject.gerthermisches Aufdampfende
dc.subject.gerMolekulardynamiksimulationende
dc.subject.gerKontinuumsmodellierungde
dc.subject.gerRasterkraftmikroskopiede
dc.subject.gerGlasde
dc.subject.gerPolycarbonatde
dc.subject.engpolymersde
dc.subject.engsurfacesde
dc.subject.engdewettingde
dc.subject.engpattern formationde
dc.subject.engthermal evaporationde
dc.subject.engmolecular dynamics simulationde
dc.subject.engcontinuum modelingde
dc.subject.engscanning force microscopyde
dc.subject.engglassde
dc.subject.engpolycarbonatede
dc.subject.bk33.66de
dc.subject.bk33.68de
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-webdoc-2207-4de
dc.identifier.purlwebdoc-2207de
dc.affiliation.instituteFakultät für Physikde
dc.subject.gokfullRVI 300: Polymere {Physik: Nichtkristalline Festkörper}de
dc.subject.gokfullRVI 220: Struktur von Gläsern {Physik: Nichtkristalline Festkörper}de
dc.subject.gokfullRVI 230: Physikalische Eigenschaften von Gläsern {Physik: Nichtkristalline Festkörper}de
dc.subject.gokfullSLA 520: Struktur dünner Schichten {Physik und Chemie}de
dc.subject.gokfullSWC 000: Physik und physikalische Eigenschaften polymerer Stoffe {Makromolekulare Physik und Chemie}de
dc.identifier.ppn611674505de


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