Soft X-ray stereo microscopy for investigation of dynamics and elemental distribution of colloidal systems from the environment

Abstract

Bodenkolloide sind klassifiziert als Partikel in der Größenordnung von 1nm bis 1μm. Ihre große spezifische Oberfläe bestimmt die kolloidalen Wechselwirkungen, die sich von denen unterscheiden, die dasselbe Material aufweist, wenn es in einer größeren Form vorliegt. Dies hat lange Zeit beispielsweise dazu geführt, dass der Stofftransport durch die Bodenmatrix unterschätzt wurde, was von äußerster Relevanz ist, wenn es etwa um das Vordringen von Giftstoffen in das Grundwasser geht. Trotz ihrer Wichtigkeit sind die Wechselwirkungen der Bodenkolloide noch nicht verstanden.Zur Untersuchung der Dynamik innerhalb kolloidaler Systeme sind sowohl hohe räumliche Auflösung als auch die Toleranz eines kompletten und natürlichen kolloidalen Systems, also eines wässrigen Systems von einigen Mikrometern Dicke, nötig. Diese Anforderungen werden insbesondere von weicher Röntgenmikroskopie erfüllt. Die räumliche Auflösung von 20nm bis 50nm erfasst die kolloidale Groößenordnung, und aufgrund vorteilhafter Absorptionsverhalten im Bereich weicher Röntgenstrahlung können Wasserschichten von bis zu 10μm durchdrungen werden, während ein natürlicher Absorptionskontrast für die Bodenkolloide vorliegt. Somit erhält man hochauflösende Bilder von wässrigen Bodenproben. Durch Aufnahme bei zwei verschiedenen Energien können außerdem über Elementdarstellung (elemental mapping) bestimmte Bodenpartikel innerhalb des inhomogenen Gemenges identifiziert werden.Für die die Untersuchung kolloidaler Wechselwirkungen müssen die räumlichen Abstände bestimmt werden. Dies kann mittels Tomographie geschehen, wobei Kryofixierung notwendig ist, um messbaren Strahlenschaden zu verhindern. Deswegen bietet die hier vorgestellte Kombination von hochauflösender, chemisch sensitiver weicher Röntgenmikroskopie mit Methoden der Stereoaufnahme und -analyse eine neue Technik zur Untersuchung wässriger kolloidaler Systeme. Über wenig rechenintensive Bearbeitung eines Stereobildpaares ergeben sich Informationen zu räumlichen Verteilungen innerhalb der Probe. Somit ist die Ausweitung auf die Untersuchung dynamischen Verhaltens experimentell und seitens der Auswertung möglich.Das Ziel dieser Arbeit war die Anwendung von Stereoröntgenmikroskopie auf wässrigen Proben aus der Umwelt mit Ausweitung auf das dynamische Verhalten der Proben. Die Ergebnisse können in drei Teile geteilt werden, einen instrumentellen, einen methodischen und einen bodenwissenschaftlichen. Instrumentell werden die Umsetzungen von Stereoexperimenten an verschiedenen Röntgenmikroskopen beschrieben. Der methodische Teil führt die erweiterte Version des selbstentwickelten Bildbearbeitungsprogammes xstereo ein und beschreibt die Anforderungen an das Bildalignment. Desweiteren werden zwei Probenhalter, Kapillaren und auf Si3N4 Folien basierende Fluidikkammern, getestet auf die Möglichkeit zur Probenmanipulation während des Stereoexperiments. Hinsichtlich der Bodenwissenschaften werden zunächst Experimente mit Modellsystemen aus Ton und Eisenoxiden beschrieben, anschließend komplexere tonhaltige Bodenproben und die Wechselwirkung von Mischsystemen aus Ton oderBodenkolloiden mit hinzugefügtem Hämatit. Die räumliche Anordnungen dieser Proben werden mittels xstereo ermittelt, wobei die Abstände zwischen Tonkanten und Hämatitkolloiden Rückschlüsse auf die Ladungen zulassen, die mit dem pH Wert des jeweiligen Systems korrelieren, sodass der Nullladungspunkt der untersuchten Tone bestätigt oder eingegrenzt wird. Dadurch bietet die vorgestellte Möglichkeit von Stereoröntgenmikroskopie, in Kombination mit dynamischem Verhalten und eindeutiger Teilchenidentifizierung Informationen über räumliche Anordnungen von Kolloiden im Wässrigen auf der Nanometerskala aufzuzeigen, eine neue Sicht auf die Wechselwirkung von Bodenkolloiden.