Relaxationen in komplexen Fluiden
Relaxations of complex fluids
Moritz Schwabe
Doctoral thesis
Date of Examination:
2010-11-02
Date of issue:
2010-12-20
Advisor:
Samwer, Konrad Prof. Dr.
Referee:
Samwer, Konrad Prof. Dr.
Referee:
Krebs, Hans-Ulrich Prof. Dr.
Persistent Address: http://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-0006-B4E2-C
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Name:
schwabe_moritz.pdf
Size:
18,1 MB
Format:
PDF
Description:
Dissertation
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Abstract
English
Relaxation processes of complex fluids show a significant aspect for understanding of metallic glasses as well as polymers. Therefore, the interpretation of the macroscopic features due to microscopic processes is a very important subject in the topical research. Besides, the understanding of the transition from amorphous, glassy state into the supercooled melt is fundamental. Thence, the elasticity behaviour of metallic glass builders was examined in this work and interpreted by the idea of a potential energy landscape. On the one hand, the heating rate of dynamic mechanical measurements was reduced systematically to study changes in the mechanical qualities of amorphous PdCuSi and to examine aging processes by periodical heating and cooling. On the other hand, the transition to the supercooled melt was observed stress dependently by creep- recovery measurements of the fragile glass builder PdCuSi as well as the strong ZrAlCu. However, an exponential, multiplicative relationship of stress and temperature on material damping, as well as a stress dependence of the glass transition temperature and the accompanying activation volume could be found. Furthermore, ABA-block-copolymers were analyzed systematically due to the influence of hydrogen bonds to relaxation processes. Therefore an internal polymer block of poly (tert.-butylacrylat) (ptBA) was surrounded by external blocks with a statistical mixture of ptBA and acrylic acid. Different relaxation processes could be identified and an additional relaxation maximum was observed which is ascribed to a hydrogen bridge induced chemical confinement.
Keywords: metallic glass; relaxation processes; glass transition temperature; potential energy landscape; stress dependence; activation volume; block-copolymers; chemical confinement; hydrogen bonds
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Relaxationsprozesse von komplexen Fluiden stellen einen bedeutenden Aspekt zum Verständnis sowohl von metallischen Gläsern als auch von Polymeren dar. Deshalb ist die Interpretation der makroskopischen Eigenschaften hinsichtlich ihrer mikroskopischen Vorgänge ein sehr wichtiges Thema in der aktuellen Forschung. Dabei ist das Verständnis des Übergangs vom festen, amorphen Zustand in die unterkühlte Schmelze fundamental. Hierzu wurde in dieser Arbeit das Elastizitätsverhalten metallischer Glasbildner untersucht und mithilfe der Idee einer potentiellen Energielandschaft interpretiert. Zum einen wurde die Heizrate bei dynamisch mechanischen Messungen von amorphen PdCuSi systematisch verringert, um Veränderungen in den mechanischen Eigenschaften zu studieren und durch periodisches Aufheizen und Abkühlen Alterungsprozesse zu untersuchen. Zum anderen wurde der Übergang in die unterkühlte Schmelze spannungsabhängig mittels Creep-Recoverymessungen sowohl am fragilen Glasbildner PdCuSi als auch am starken ZrAlCu beobachtet. Hierbei konnte sowohl eine exponentielle, multiplikative Verknüpfung von Temperatur und Spannung auf die Materialdämpfung gefunden werden, als auch eine Spannungsabhängigkeit der Glasübergangstemperatur und des zugehörigen Aktivierungsvolumens. Weiterhin wurden systematisch ABA-Block-Copolymere hinsichtlich des Einflusses von Wasserstoffbrückenbindungen auf ihre Relaxationsprozesse untersucht. Hierzu wurde ein innerer Polymerblock aus Poly(tert.-butylacrylat) (ptBA) von äußeren Blöcken mit einer statistischen Mischung aus ptBA und Acrylsäure umgeben. Es konnten verschiedene Relaxationsprozesse identifiziert werden, wobei ein zusätzliches Relaxationsmaximum beobachtet wurde, das einem Wasserstoffbrücken-induzierten Chemical Confinement zugeschrieben wird
Schlagwörter: Metallisches Glas; Relaxationsprozesse; Glasübergangstemperatur; potentielle Energielandschaft; Spannungsabhängigkeit; Aktivierungsvolumen; Block-Copolymere; Chemical Confinement; Wasserstoffbrücken
