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Statics and dynamics of solvent-free models for liquid bilayer membranes

dc.contributor.advisorMüller, Marcus Prof. Dr.de
dc.contributor.authorHömberg, Martinde
dc.date.accessioned2011-05-31T15:32:08Zde
dc.date.accessioned2013-01-18T13:41:28Zde
dc.date.available2013-01-30T23:51:12Zde
dc.date.issued2011-05-31de
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-0006-B4F1-Ade
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-2916
dc.description.abstractKollektive Phänomene in Lipidmembranen, wie die Porenbildung und die Fusion, die Selbstorganisation zu Doppelschichten oder die laterale Entmischung mehrerer Lipidsorten haben in den letzten Jahren großes Interesse geweckt. All diese Phänomene eint die Tatsache, dass sie auf mesoskopischen Skalen, also Mikrometern und Mikrosekunden, stattfinden. Diese Skalen sind zu klein um in Experimenten direkt beobachtet werden zu können, sie sind aber auf Grund der Vielzahl der beteiligten Freiheitsgrade zu groß für Computersimulationen mit atomarer Auflösung. Vergröberte Modelle verfügen über erheblich weniger Freiheitsgrade und weichere Potentiale und gestatten eine qualitative Untersuchung dieser Phänomene mittels Computersimulationen.Im Rahmen dieser Arbeit wird ein vergröbertes, lösungsmittelfreies Modell für die Simulation von Doppelschichten amphiphiler Moleküle präsentiert und eingehend untersucht. Die Moleküle werden durch lineare Ketten von Punktteilchen beschrieben, die über Federn miteinander verbunden sind. Die ungebundenen Wechselwirkungen entstammen einem klassischen, gewichteten Dichtefunktional für die Freie Energie, das eine Entwicklung bis zur dritten Ordnung in gewichteten molekularen Dichten darstellt. Die auftretenden Entwicklungskoeffizienten und Wichtungsfunktionen ermöglichen es, im Rahmen einer Mean-Field-Näherung die Zustandsgleichung und die lokale Flüssigkeitsstruktur unabhängig voneinander vorzugeben. Wir verwenden Dissipative Particle Dynamics (DPD) Simulationen um die Eigenschaften des Modells numerisch zu untersuchen.Wir untersuchen die Selbstorganisation zu kondensierten Morphologien, das Phasendiagramm von Doppelschichten sowie strukturelle und mechanische Eigenschaften der flüssigen Phase (Lα) und einer Gelphase (Lβ), darunter den statischen Strukturfaktor, die Biegesteifigkeit und die Flächenkompressibilität. Es werden vier Verfahren zur präzisen Lokalisierung des Hauptphasenübergangs (Lβ ↔ Lα) aufgezeigt und die Freie Energie wird als Funktion eines Konformations-Ordnungsparameters berechnet. Die Linienspannung zwischen beiden Phasen wird über das Fluktuationsspektrum der Kontaktlinie und aus der Höhe der freien Energie-Barriere berechnet und verglichen.Weiterhin untersuchen wir die Brown'sche Bewegung einzelner Moleküle, sowie die kollektive Bewegung von Molekülclustern anhand der mittleren quadratischen Verschiebung, der Geschwindigkeits-Autokorrelationsfunktion und des dynamischen Strukturfaktors. Kollektive Diffusion ist nur für sehr kurze Zeiten sichtbar; es existieren keine ausgedehnten Strömungsfelder. Wir untersuchen die Oberflächenviskosität und die Intermonolagenreibung mit jeweils zwei verschiedenen Methoden. Für die Berechnung der Intermonolagenreibung leiten wir eine neue Green-Kubo-Relation ab und präsentieren eine modifizierte Variante der Seifert-Langer-Theorie, die die Dynamik von Undulationsmoden in einem lösungsmittelfreien Modell beschreibt. Schließlich bilden wir unser Modell auf ein noch einfacheres Scheibenmodell ab, in dem alle intramolekularen Freiheitsgrade eliminiert sind, und untersuchen ob es möglich ist, die ausintegrierte Reibung der intramolekularen Freiheitsgrade einzig durch den DPD-Thermostaten zu modellieren.de
dc.format.mimetypeapplication/pdfde
dc.language.isoengde
dc.rights.urihttp://webdoc.sub.gwdg.de/diss/copyr_diss.htmlde
dc.titleStatics and dynamics of solvent-free models for liquid bilayer membranesde
dc.typedoctoralThesisde
dc.title.translatedStatische und dynamische Eigenschaften von lösungsmittelfreien Modellen für flüssige Doppelschichtmembranende
dc.contributor.refereeMüller, Marcus Prof. Dr.de
dc.date.examination2011-05-19de
dc.subject.dnb530 Physikde
dc.description.abstractengCollective phenomena in lipid membranes, like pore formation and fusion, self-assembly, or lateral demixing of lipid mixtures, have attracted tremendous interest over the last years. Often, collective phenomena involve mesoscopic time and length scales, microseconds and micrometers, which are difficult to observe directly in experiments and which are at present beyond the scales that can be addressed by models with atomistic resolution. The reduced number of degrees of freedom and the softer potentials in coarse-grained models open up the opportunity to address the mesoscopic scales computationally and to gain qualitative insights.In this work we present a solvent-free, coarse-grained model for amphiphilic bilayers. The molecules are represented by linear bead-spring chains and the non-bonded interactions are derived from a classical density functional, which is an expansion of the free energy in terms of weighted molecular densities up to third order. Within the mean-field approximation the involved expansion coefficients and weighting functions can be utilized to tune the equation of state and the local, fluid structure of the model independently. We employ Dissipative Particle Dynamics (DPD) simulations to study the properties of the model numerically.We study the self-assembly process of various morphologies, the bilayer phase diagram, and structural and mechanical properties of the fluid phase (Lα) and a gel phase (Lβ), e.g., the static structure factor, the bending rigidity, and the area compressibility. Three different methods for precisely locating the point of the main phase transition (Lβ ↔ Lα) are presented and the free energy as a function of a conformational order parameter is computed. We estimate the line tension between fluid and gel domains from the power spectrum of the interface fluctuations, as well as from the height of the free energy barrier.The Brownian motion of individual molecules and the collective motion of molecular clusters are investigated by looking at the mean-square displacement, the velocity autocorrelation function, and the intermediate scattering function. Collective diffusion exists only for very short time intervals and no flow pattern is observed. The surface viscosity and the intermonolayer friction are each measured by two different methods. To this end we derive a new Green-Kubo relation for computing the intermonolayer friction and present a modified version of the Seifert-Langer-theory that is able to describe the dynamics of undulation modes in a solvent-free model. Finally, we map our bead-spring model onto a two-dimensional model of soft discs, where all intramolecular degrees of freedom are integrated out. We study the question if it is possible to obtain the same dissipation mechanisms as before by using only a DPD thermostat.de
dc.contributor.coRefereeZippelius, Annette Prof. Dr.de
dc.contributor.thirdRefereeSchmid, Friederike Prof. Dr.de
dc.subject.topicPhysicsde
dc.subject.gervergröbertes Modellde
dc.subject.gerLipidmembrande
dc.subject.gerDoppelschichtde
dc.subject.gerlösungsmittelfreide
dc.subject.gerHauptphasenübergangde
dc.subject.gerIntermonolagenreibungde
dc.subject.gerFlächenviskositätde
dc.subject.gerDPDde
dc.subject.engcoarse-grained modelde
dc.subject.englipid bilayersde
dc.subject.engmembranesde
dc.subject.engsolvent-freede
dc.subject.engmain phase transitionde
dc.subject.engintermonolayer frictionde
dc.subject.engsurface viscosityde
dc.subject.engDPDde
dc.subject.bk33.06de
dc.subject.bk33.25de
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-webdoc-2990-1de
dc.identifier.purlwebdoc-2990de
dc.affiliation.instituteFakultät für Physikde
dc.subject.gokfullRDI 700: Statistische Physikde
dc.subject.gokfullQuantenstatistikde
dc.subject.gokfullRVI 300: Polymere {Physik: Nichtkristalline Festkörper}de
dc.subject.gokfullWCC 000: Molekulare Biophysik. Biophysikalische Chemiede
dc.identifier.ppn672591111de


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