Towards autonomous soft matter systems: Experiments on membranes and active emulsions
Auf dem Weg zu autonomen Systemen weicher Materie: Experimente mit Membranen und aktiven Emulsionen
by Shashi Thutupalli
Date of Examination:2011-06-28
Date of issue:2011-09-02
Advisor:Prof. Dr. Stephan Herminghaus
Referee:Prof. Dr. Stephan Herminghaus
Referee:Prof. Dr. Christoph F. Schmidt
Referee:Prof. Dr. Eberhard Bodenschatz
Files in this item
Name:thutupalli.pdf
Size:81.8Mb
Format:PDF
Description:Dissertation
Abstract
English
This thesis presents experiments on lipid bilayer membranes and non-equilibrium phenomena in active emulsion droplets. In the first part, we outline a concept of self assembled soft matter devices based on micro-fluidics, which use surfactant bilayer membranes as their main building blocks. Membranes form spontaneously when suitable water-in-oil emulsions are forced into micro-fluidic channels at high dispersed-phase volume fractions and are remarkably stable even when pumped through the micro-fluidic channel system. Their geometric arrangement is self-assembling, driven by interfacial energy and wetting forces. The ordered membrane arrays thus emerging can be used to build wet electronic circuitry, with the aqueous droplets as the 'solder points'. Furthermore, the membranes can serve as well-controlled coupling media between chemical processes taking place in adjacent droplets as is shown for the well-known Belousov-Zhabotinski reaction. We also investigate the dynamics of the fusion of vesicles with bilayer membranes. The particular process that we study is the fusion mediated by the SNARE-proteins embedded in the membranes. It is shown that the electrostatic repulsion between the membranes, due to the charged lipids that comprise them, blocks their fusion. Under such conditions, the conformational change of the membrane protein Synaptotagmin-1, under the influence of Ca2+ binding, restores membrane fusion. Thus we show in vitro, for the first time, the massive increase in the membrane fusion due to Ca2+ triggering, as is the case in vivo. Further, we present a propagation based x-ray phase contrast imaging to study structure and interfacial properties of ultrathin model membrane systems. A scheme of active self-propelled liquid micro-droplets which closely mimics the locomotion of some protozoal organisms, so-called squirmers, is presented. In contrast to other schemes proposed earlier, it is demonstrated that locomotion paths of the swimmers are not self-avoiding, since the effect of the squirmer on the surrounding medium is weak. Our results suggest that not only the velocity, but also the mode of operation (i.e., the spherical harmonics of the flow field) can be controlled by appropriate variation of parameters. We have studied experimentally the collective behaviour of such self-propelling liquid droplets. We find strong polar correlation of the locomotion velocities of neighboring droplets, which point to the formation of ordered rafts. This shows that pronounced textures, beyond what has been seen in simulations so far, may show up in crowds of simple model squirmers, despite the simplicity of their (purely physical) mutual interaction. As such, the self propelled droplets are not restricted by the classical equilibrium constraints such as the fluctuation dissipation theorem. We build a correlation ratchet, which relies on a broken detailed balance, to demonstrate a passive rectification scheme of a population of the swimmers. Finally, we study the collective dynamics of a population of swimmers when they are confined to a single dimension, in a setting similar to the well studied single-file diffusion. It is shown that when the short time dynamics of the swimmer are ballistic, a transition to a diffusive behaviour is seen at the long times and when the short time dynamics are diffusive, the long time dynamics follow an anomalous diffusion law, as predicted by theory.
Keywords: autonomous soft matter; active matter; membranes; membrane fusion; artificial microswimmers; collective phenomena
Other Languages
Es werden Experimente über Lipid-Doppelmembranen und Nichtgleichgewichtsphänomene in Tröpfchen aus aktiven Emulsionen präsentiert. Im ersten Teil wird das Konzept selbstassemblierende Baugruppen aus weicher Materie beschrieben, basierend auf Mikrofluidik, welche Tensiddoppelmembranen als ihre Hauptbestandteile verwenden. Membrane bilden sich spontan, wenn geeignete Wasser-Öl Emulsionen mit hohem Volumenanteil der dispersen Phase in mikrofluidische Kanäle gezwungen werden. Diese Membranen sind erstaunlich stabil, auch wenn sie durch mikrofluidische Kanalsysteme gepumpt werden. Ihre geometrische Struktur bildet sich durch Selbstorganisation, angetrieben durch Grenzflächen- und Benetzungsenergie. Die Membranansysteme können benutzt werden, um nasse elektronische Schaltkreise zu bauen, mit wässrigen Tröpfchen als Lötstellen . Des weiteren können Membranen als gut kontrollierbares Kopplungsmedium dienen zwischen chemischen Oszillatoren in benachbarten Tröpfchen, wie für die wohl bekannte Belousov-Zhabotinski-Reaktion gezeigt wird. Weiterhin erforschen wird die Verschmelzungsdynamik von Vesikeln mit Doppelmembranen untersucht. Insbesondere wird der Verschmelzungsprozess studiert, der durch SNARE-Proteine vermittelt wird, die in den Membranen eingebettet sind. Es wird gezeigt, dass die elektrostatische Abstoßung zwischen den Membranen die Verschmelzung verhindert. Die Abstoßung wird verursacht durch elektrostatisch geladene Lipide, die in den Membranen enthalten sind. Unter solchen Bedingungen können konformative Veränderungen des Membranproteins Synaptotagmin-1, unter Einfluss von Ca2+, die Membranverschmelzung wieder ermöglichen. Wir zeigen also zum ersten mal in vitro den massiven durch Ca2+ ausgelösen Anstieg der Membranverschmelzung, der auch in vivo stattfindet. Weiterhin präsentieren wir eine auf Phasenkontrast -Abbildungsmethode, die es gestattet die Struktur und Grenzflächeneigenschaften von ultra-dünnen Modellmembranen zu untersuchen. Wir präsentieren das Prinzip aktiver selbstangetriebener flüssiger Mikrotropfen, das die Fortbewegung einiger Einzeller, so genannter squirmer , mit großer Ähnlichkeit nachbildet. Im Gegensatz zu anderen Modellsystemen, die in der Vergangenheit vorgeschlagen wurden, zeigen wir, dass sich der Pfad kreuzen kann, auf dem sich ein Schwimmer fortbewegt. Das liegt daran, dass der squirmer nur einen schwachen Einfluss auf das ihn umgebende Medium hat. Unsere Ergebnisse lassen darauf schließen, dass nicht nur die Geschwindigkeit, sondern auch der Modus der Fortbewegung (d.h. die spärischen Harmonischen des Geschwindigkeitsfeldes) durch geeignete Variation der Parameter kontrolliert werden kann. Das Kollektivverhalten solcher selbstangetriebener Flüssigkeitstropfen wurde experimentell untersucht. Wir finden eine starke Korrelation der Fortbewegungsrichtungen benachbarter Tropfen, was auf die Bildung geordneter Schwärme weist. Dies zeigt, dass stark ausgeprägte Strukturen in Ansammlungen einfacher Modellschwimmer auftauchen können jenseits dessen was bis jetzt in Simulationen beobachtet wurde, und dies trotz der Einfachheit ihrer (rein physikalischen) Wechselwirkung. Die selbstangetriebenen Tropfen sind als solche nicht beschränkt durch klassische Gleichgewichtsbedingungen wie das Fluktuations- Dissipations-Theorem. Es wird eine Korrelationsratsche präsentiert, die auf einer Brechung der detaillierten Bilanz beruht und einen ein passiven Gleichrichtungseffekt bei einer Population von Schwimmern zeigt. Schließlich wird die kollektive Dynamik von Schwimmerpopulation, in eine Dimension untersucht. Wenn dieKurzzeitdynamik der Schwimmer ballistisch ist, beobachtet man einen Übergang zu diffusivem Verhalten bei langen Zeiten, wie von der Single File Diffusion bekannt. Ist die Kurzzeitdynamik diffusiv, beobachten man, dass die Langzeitdynamik einem anormalen Diffusionsgesetz folgt, wie von der Theorie ebenfalls vorhergesagt.
Schlagwörter: autonomen weicher Materie; aktive Materie; Membranen; Membranfusion; modelle microswimmers; kollektive Phänomene