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Mechanische Relaxation in komplexen Fluiden

dc.contributor.advisorSamwer, Konrad Prof. Dr.de
dc.contributor.authorRösner, Peterde
dc.date.accessioned2004-04-16T15:32:31Zde
dc.date.accessioned2013-01-18T13:42:39Zde
dc.date.available2013-01-30T23:51:13Zde
dc.date.issued2004-04-16de
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-0006-B537-Fde
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-2938
dc.description.abstractDurch Messungen des frequenzabhängigen dielektrischen Verlustes organischer Glasbildner bei verschiedenen Temperaturen kann der primäre Relaxationsprozess durch viskoses Fließen zweifelsfrei nachgewiesen werden. Er zeigt sich in einem Maximum im Verlustspektrum, das sich mit zunehmender Temperatur zu größeren Frequenzen verschiebt. Der primäre Relaxationspeak wird mit der empirischen Havriliak-Negami-Funktion mathematisch beschrieben. Die Relaxationszeit gehorcht dabei einem Vogel-Fulcher-Tammann Gesetz.Haben die konstituierenden Bausteine des Glases zusätzliche innere Freiheitsgrade, was beispielsweise bei Polymeren stets der Fall ist, so zeigt sich eine Anregung dieser Eigenmoden durch weitere Maxima im Verlustspektrum. Es gibt aber auch Gläser, bei denen sich sekundäre Relaxationsprozesse nicht durch einen klar ausgeprägten Peak oder eine Schulter zeigen. Vielmehr gibt es auf der Hochfrequenz- bzw. der Niedertemperaturflanke der primären Relaxation Abweichungen vom theoretisch erwarteten Potenzgesetz. Bis heute ist unklar, welche mikroskopischen Prozesse für diese Zusatzbeiträge, den "excess-wing", verantwortlich sind. Allerdings besteht Einigkeit darin, dass ein tieferes Verständnis des Glasübergangs nur möglich ist, wenn das "wing"-Phänomen aufgeklärt werden kann. Viele Theorien zum Glasübergang postulieren die Existenz von dynamsichen Heterogenitäten und die korrelierte Bewegung von Atom- bzw. Molekülgruppen. In der Tat könnte der "wing" durch die überlagerte Relaxation solcher "Cluster" verursacht sein.In dieser Arbeit werden dynamische Eigenschaften des metallischen Glases Zr65Al7.5Cu27.5 und von Poly(methylmethacrylat) an dünnen Schichten im Bereich des Glasübergangs untersucht. Als Methode wird die mechanische Torsions-Spektroskopie mit dem Doppel-Paddel-Oszillator (DPO) gewählt. Die entsprechende Apparatur zum Betrieb des DPO bei hohen Temperaturen sowie der mathematische Formalismus zur Berechnung des komplexen Schermoduls dünner Schichten auf dem DPO-Substrat wird ausführlich vorgestellt und beschrieben.Es zeigt sich, dass die entwickelte und gebaute Apparatur ein wirkungsvolles und empfindliches Experiment ist, um den Schermodul dünner Schichten zu messen. Insbesondere wird gezeigt, dass die Dämpfung des leeren Oszillators bis zu 400 °C durch den thermoelastischen Effekt dominiert ist. Die Güte bleibt groß genug, um selbst kleine Effekte in dünnen Schichten nachzuweisen.Die gezeigten Daten des Verlustmoduls in dünnen Zr65Al7.5Cu27.5-Schichten lassen keinen Zweifel daran, dass es den "wing" auch in metallischen Gläsern gibt. Da Beiträge aufgrund intramolekularer Freiheitsgrade ausgeschlossen sind, könnte es sich dabei also um eine universelle Eigenschaft glasbildender Systeme handeln. Werden dynamische Heterogenitäten und kooperative Prozesse im Glas und in der unterkühlten Schmelze postuliert, lässt sich der "wing" als Überlagerung verschiedener Relaxationsprozesse interpretieren.An den PMMA-Schichten wurden sowohl DPO-Experimente, als auch - in Zusammenarbeit mit der Universität Augsburg - dielektrische Experimente durchgeführt. Dabei zeigt sich, dass die aus dielektrsicher und mechanischer Spektroskopie gewonnenen Daten signifikante Unterschiede zeigen. Eine Begründung hierfür liefert die unterschiedliche Wirkung der elektrischen und mechanischen anregenden Kraft auf das amorphe System.Die Arbeit beschreibt ausführlich den experimentellen Aufbau der Apparatur und stellt die Ergebnisse an beiden untersuchten amorphen Materialklassen vor. Sie werden interpretiert und in einen ausführlich dargestellten größeren Zusammenhang gebracht. Insbesondere das "wing"-Phänomen und der Glasübergang stehen als zentrale Probleme im Mittelpunkt der Arbeit.de
dc.format.mimetypeapplication/pdfde
dc.language.isogerde
dc.rights.urihttp://webdoc.sub.gwdg.de/diss/copyrdiss.htmde
dc.titleMechanische Relaxation in komplexen Fluidende
dc.typedoctoralThesisde
dc.title.translatedMechanical relaxation in complex fluidsde
dc.contributor.refereeTeichler, Helmar Prof. Dr.de
dc.date.examination2004-03-01de
dc.description.abstractengBy measurments of the frequency dependent dielectric loss modulus on organic glass formers at different temperatures, the primary relaxation due to viscous flow has been determined. It shows up in a maximum in the loss spectrum that shifts to higher temperatures with increasing frequency. This primary peak in the relaxation spectrum is often mathematically described with the empirical Havriliak-Negami function. The characteristic relaxation time obeys a Vogel-Fulcher-Tammann law.If there are additional internal degrees of freedom in the constituants of the glass, the excitation of these eigenmodes produces more loss-peaks. Examples for these systems are polymer glasses. In contrast to this, there are glassy materials where secundary relaxation processes don´t show a clear peak or a shoulder. Instead there are deviations from the theoretically expected potential law on the high frequency side or the low temperature side of the primary loss peak. The microscopic origin for these deviations, that are often named as "excess wing" are not clear even until today. Nevertheless a deeper understanding of the glass transition is only possible, if the "wing" phenomenon can be clarified. Many theories about the glass transition postulate the existence of dynamic heterogeneities and the correlated movement of groups of atoms or molecules. The "wing" could indeed be the superposition of the relaxation of these different "clusters".In this work, dynamic properties of thin films of the the metallic glass Zr65Al7.5Cu27.5 and of the polymer poly(methylmethacrylate) are investigated. The method is mechanical torsional spectroscopy with the double-paddle oscillatro (DPO). The experimental setup to work with the DPO at high temperatures is as well described as the mathematical procedure to obtain the complex shear modulus of thin films on the DPO-substrate.The developed aparatus is a powerful and effective tool. It is shown, that the damping of the bare oscillator is dominated by the thermoelastic effect up to 400 °C. The quality factor is that high, that even small effects in thin films are resolvable.The shown data of Zr65Al7.5Cu27.5 prove with no doubt, that the "excess wing" do exist in metallic glasses and therfore could be a universal property of glass forming materials. Assuming dynamic heterogeneities and cooperative processes the "wing" can be regarded as a superposition of different relaxation processes.The difference in mechanical and dielektric experiments, the latter ones are performed in cooperation with the university of Augsburg, is probably due to the different coupling mechanism of the external driving force to the glassy system.In this work, the experimental setup is described and the experimental results on both classes of materials are shown. They are interpreted by using the different theories about the glass transition and about the origin of the "excess-wing". This "wing" and the phenomenon of the glass transition are central aspects of this publication.de
dc.subject.topicMathematics and Computer Sciencede
dc.subject.gerRelaxationsprozessede
dc.subject.germechanische Relaxationde
dc.subject.gerGlasde
dc.subject.gerGlasübergangde
dc.subject.germetallische Gläserde
dc.subject.geramorphe Materialiende
dc.subject.germechanischer Verlustde
dc.subject.gerkomplexer Schermodulde
dc.subject.gerViskositätde
dc.subject.ger530 Physikde
dc.subject.engrelaxation processesde
dc.subject.engmechanical relaxationde
dc.subject.engglasde
dc.subject.engglas transitionde
dc.subject.engmetallic glassesde
dc.subject.engamorphous materialsde
dc.subject.engmechanical lossde
dc.subject.engcomplex shear modulusde
dc.subject.engviscosityde
dc.subject.bk33.66de
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-webdoc-320-3de
dc.identifier.purlwebdoc-320de
dc.affiliation.instituteFakultät für Physikde
dc.subject.gokfullRVI 220: Struktur von Gläsern {Physik: Nichtkristalline Festkörper}de
dc.subject.gokfullRVI 230: Physikalische Eigenschaften von Gläsern {Physik: Nichtkristalline Festkörper}de
dc.identifier.ppn390565806de


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