C60 as a template for the creation of metal and semiconductor nanoclusters
C60 als Vorlage zur Herstellung von Metall- und Halbleiterclustern
by Helge Kröger
Date of Examination:2005-12-13
Date of issue:2006-01-24
Advisor:Prof. Dr. Petra Reinke
Referee:Prof. Dr. Petra Reinke
Referee:Prof. Dr. Reiner Kirchheim
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Name:kroeger.pdf
Size:4.38Mb
Format:PDF
Description:Dissertation
Abstract
English
Due to their spherical shape, thin films made up of C60 fullerene molecules have a highly corrugated surface. This provides a large number of natural defects, which could provide nucleation centers for cluster growth of different materials.In a first step the growth of a gold overlayer on a fullerene substrate was investigated with X-ray and ultraviolet photoelectron spectroscopy (XPS and UPS). The growth mode shows a strong deviation of a layer-by-layer growth mode, indicating a cluster or island growth mode. A preferential nucleation site for the gold clusters is not detectable.The transition from a 2D cluster growth to a 3D composite material composed of gold and fullerenes was achieved by co-depositing both materials under UHV conditions. Rutherford backscattering spectroscopy (RBS) was used to investigate the spacial distribution of the gold within the created samples. It showed that the gold is homogeneously distributed throughout the sample and that there is no segregation. Transmission electron microscopy (TEM) micrographs show that the gold forms clusters, and the cluster size distribution depends on the gold concentration. The size of the clusters shows a range of 1.6 to 3.6 nanometers, depending on the gold concentration. The actual size distribution for each concentration is very narrow in all cases. The roughness of the samples has been investigated by atomic force microscopy (AFM). The mean roughness of the samples decreases with increasing gold concentration, which is probably due to gold clusters providing additional nucleation cen! ters for the deposited C60. The optical properties of the composite samples were investigated by UV-Vis and photoluminescence (PL) spectroscopy. Both methods show only a weak interaction of the gold clusters with the surrounding fullerene matrix.The growth of vanadium, which is of interest as a catalyst, has also been investigated by XPS and UPS. Unlike gold, vanadium shows a layer-by-layer growth mode. A burried layer of vanadium was used to investigate the permeability of a C60 layer with respect to molecular oxygen. The fullerene layer shows a high permeability, as the oxidation is complete after an initial exposure of the sample to an oxygen atmosphere, not changing any further during an additional exposure. The stoichiometry of the formed mixed-valence vanadium oxide can be changed by annealing the sample under UHV conditions.Further materials investigated were iron and germanium. Both of these materials show a strong interaction with the surrounding fullerene matrix, possibly destroying the fullerene molecules.
Keywords: <i>C</i><sub>60</sub>; fullerene; gold; cluster; vanadium; photoelectron spectroscopy; XPS; growth mode
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Die runde Form von C60 Fulleren Molekülen bewirkt eine sehr korrugierte Oberfläche bei Schichten, die aus diesen Molekülen aufgebaut sind. Dies bietet eine grosse natürliche Anzahl an Defekten dieser Oberflächen, die ein Wachstum von Clustern verschiedener Materialien ermöglichen könnten.In einem ersten Schritt wurde mit Röntgen- und Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (XPS und UPS) das Wachstum einer Goldschicht auf einem C60 Substrat beobachtet. Das Wachstumsverhalten weicht deutlich von einem Lagen-Wachstum ab und deutet somit stark auf einen Cluster- oder Inselwachstumsmodus hin. Es gibt keinen bevorzugten Nukleationsplatz für die Gold Cluster.Die Erweiterung der 2-D Clusterbildung in eine 3-D Kompositschicht aus Gold und Fullerenen wurde durch eine Ko-Deposition der beiden Materialien im UHV erreicht. Rutherford Rückstreuung (RBS) zeigt, dass das Gold homogen in den Schichten verteilt ist und nicht segregiert. Transmissionselektronen Spektroskopie (TEM) Untersuchungen zeigen, dass das Gold in den Schichten Cluster bildet, und die Grössenverteilung der Cluster hängt von der Gold-Konzentration ab. Die Grösse der Cluster liegt je nach angebotener Gold-Konzentration zwischen 1,6 und 3,6 nanometern, und die Cluster-Grössenverteilung ist in allen Fällen sehr schmal. Rasterkraftmikroskopie (AFM) Untersuchungen zeigen, dass die Rauhigkeit der Schichten mit zunehmender Gold-Konzentration abnimmt. Dies beruht auf der grösseren zur Verfügung stehenden Anzahl von Nukleationszentren für C60 in Form von Gold Clustern. Die optischen Eigenschaften der Komposit-Schichten wurden mit UV-VIS und Photolumineszens (PL) S! pektroskopie untersucht. Beide Methoden zeigen eine sehr geringe Wechselwirkung der Gold Cluster mit der umgebenden Fulleren-Matrix.Das Wachstum des als Katalysator interessanten Vanadiums wurde ebenso wie das des Goldes mit XPS und UPS untersucht. Im Gegensatz zum Gold zeigt das Vanadium eher ein Lagenwachstum. Anhand einer vergrabenen Vanadiumschicht wurde die Durchlässigkeit einer C60-Schicht für Sauerstoff überprüft. Die Fulleren-Schicht zeigt eine hohe Durchlässigkeit. Die Oxidierung des Vanadiums ist bereits nach einem ersten Einbringen der Schicht in eine Sauerstoff-Atmosphäre beendet. Eine weiterer Oxidations-Schritt bringt keine weitere Veränderung des Oxidationszustands des Vanadiums. Die Stöchiometrie des sich bildenden Mischoxids kann durch Anlassen der Schicht im UHV beeinflusst werden.In weiteren Experimenten wurde eine mögliche Clusterbildung von Eisen und Germanium untersucht. In beiden Fällen zeigt sich eine starke Wechselwirkung mit der umgebenden Fulleren-Matrix, die vermutlich zur Zerstörung der Fulleren Moleküle führt.
Schlagwörter: <i>C</i><sub>60</sub>; Fullerene; Gold; Cluster; Vanadium; Photoelektronenspektroskopie; XPS; Wachstumsmodus