Partikelbildung bei der Alkenozonolyse und ihre Kopplung an die Radikalchemie

Abstract

Das Verständnis klimaverändernder Prozesse ist eine der zentralen wissenschaftlichen Herausforderungen der Gegenwart, jedoch sind viele Aspekte dieses Themas noch unverstanden und mit großen Unsicherheiten behaftet. Ein Teilgebiet bildet dabei die atmosphärische Partikelbildung. Neben auf organische Komponenten zurückführbare Vorgänge der Aerosolbildung bei der Alkenozonolyse sind auch solche unter ausschließlicher Beteiligung anorganischer Verbindungen bekannt. Ein atmosphärischer Vertreter ist beispielsweise die binäre Nukleation aus Schwefelsäure und Wasser. Zusätzlich wird auch über die Möglichkeit einer Partikelbildung aus der Reaktion von organischen Verbindungen und Schwefelsäure diskutiert, wobei diese nur unter Laborbedingungen zu erwarten ist. In der vorgelegten Arbeit wurden Modellexperimente zur Ozonolyse ungesättigter Kohlenwasserstoffverbindungen durchgeführt. Die unter vergleichsweise hohen Anfangskonzentrationen erhaltenen Ergebnisse sollen durch ihre Eindeutigkeit einen Teil zur Grundlagenforschung beitragen, um möglicherweise den entscheidenden, zur Partikelbildung führenden Schritt des Ozonolysemechanismus zu identifizieren. Um die kritischen Punkte benennen und in ihrer Wirkung charakterisieren zu können, bildet die gezielte Variation der Reaktionsumgebung anhand verschiedener Parameter den Kernpunkt dieser Arbeit. Zum einen gehört dazu die Verwendung von Substanzen mit verschiedenartigen funktionellen Gruppen. Neben Alkenen wurde auch das Verhalten von ungesättigten Alkoholen, Carbonylverbindungen und Carbonsäuren gegenüber gezielten Variationen der Reaktionsumgebung (Gesamtdruck, Sauerstoffanteil, Zugabe von Additiva, wie Schwefeldioxid, Wasser oder Cyclohexan) untersucht. Dabei wurden die entstehenden Aerosole durch einen SMPS-Aufbau (Scanning Mobility Particle Sizer), die Gasphasenprodukte durch Infrarotspektroskopie qualitativ und quantitativ charakterisiert.