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Partikelbildung bei der Alkenozonolyse und ihre Kopplung an die Radikalchemie

Particle formation during the ozonolysis of alkenes and its interconnection with radical chemistry

by Claudia Keunecke
Doctoral thesis
Date of Examination:2012-05-11
Date of issue:2012-08-21
Advisor:Dr. Thomas Zeuch
Referee:Dr. Thomas Zeuch
Referee:Prof. Dr. Martin Suhm
Referee:Prof. Dr. Karlheinz Hoyermann
crossref-logoPersistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-2182

 

 

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Format:PDF
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Abstract

English

Global warming is one of the most crucial and challenging problems in recent times. However, many aspects of this field are highly fraught with uncertainty, including the new particle formation in the atmosphere. Aside from aerosol formation through organic compounds, it is also possible to form particles through inorganic substances. One example in the atmosphere is the binary nucleation from sulphuric acid and water. Crossreactions between organic compounds and sulphuric acid are possible as well, but only under laboratory conditions due to higher concentrations of the reactants. In the present study, ozonolysis experiments with unsaturated alkenes were conducted. During the process, much higher concentrations than in the atmosphere were used to show distinct dependencies of the new particle formation from particular intermediates. The approach to the study was to vary certain parameters of the reaction with regard to the structure of the reactant (alkenes, unsaturated alcohols, carbonyl compounds and carboxylic acids) and of the environment (total pressure, oxygen ratio, addition of additives as sulphuric acid, water or cyclohexane). The aerosols were characterized by a SMPS-Setup (Scanning Mobility Particle Sizer); gas phase products were identified and quantified by infrared spectroscopy.
Keywords: ozonolysis; FTIR-spectroscopy; gas phase products; kinetics; particle formation; sulfuric acid; hexene; butenoic acid; α-pinene; β-pinene; 4-penten-1-ole; 3-buten-1-ole; 1-penten-3-ole; 1-penten-3-one

Other Languages

Das Verständnis klimaverändernder Prozesse ist eine der zentralen wissenschaftlichen Herausforderungen der Gegenwart, jedoch sind viele Aspekte dieses Themas noch unverstanden und mit großen Unsicherheiten behaftet. Ein Teilgebiet bildet dabei die atmosphärische Partikelbildung. Neben auf organische Komponenten zurückführbare Vorgänge der Aerosolbildung bei der Alkenozonolyse sind auch solche unter ausschließlicher Beteiligung anorganischer Verbindungen bekannt. Ein atmosphärischer Vertreter ist beispielsweise die binäre Nukleation aus Schwefelsäure und Wasser. Zusätzlich wird auch über die Möglichkeit einer Partikelbildung aus der Reaktion von organischen Verbindungen und Schwefelsäure diskutiert, wobei diese nur unter Laborbedingungen zu erwarten ist. In der vorgelegten Arbeit wurden Modellexperimente zur Ozonolyse ungesättigter Kohlenwasserstoffverbindungen durchgeführt. Die unter vergleichsweise hohen Anfangskonzentrationen erhaltenen Ergebnisse sollen durch ihre Eindeutigkeit einen Teil zur Grundlagenforschung beitragen, um möglicherweise den entscheidenden, zur Partikelbildung führenden Schritt des Ozonolysemechanismus zu identifizieren. Um die kritischen Punkte benennen und in ihrer Wirkung charakterisieren zu können, bildet die gezielte Variation der Reaktionsumgebung anhand verschiedener Parameter den Kernpunkt dieser Arbeit. Zum einen gehört dazu die Verwendung von Substanzen mit verschiedenartigen funktionellen Gruppen. Neben Alkenen wurde auch das Verhalten von ungesättigten Alkoholen, Carbonylverbindungen und Carbonsäuren gegenüber gezielten Variationen der Reaktionsumgebung (Gesamtdruck, Sauerstoffanteil, Zugabe von Additiva, wie Schwefeldioxid, Wasser oder Cyclohexan) untersucht. Dabei wurden die entstehenden Aerosole durch einen SMPS-Aufbau (Scanning Mobility Particle Sizer), die Gasphasenprodukte durch Infrarotspektroskopie qualitativ und quantitativ charakterisiert.
Schlagwörter: Ozonolyse; FTIR-Spektroskopie; Gasphasenprodukte; Kinetik; Partikelbildung; Schwefelsäure; Hexen; Butensäure; α-Pinen; β-Pinen; 4-Penten-1-ol; 3-Buten-1-ol; 1-Penten-3-ol; 1-Penten-3-on; 4-Pentenal
 

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