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Critical Behavior and Crossover Effects in the Properties of Binary and Ternary Mixtures and Verification of the Dynamic Scaling Conception

Kritisches Verhalten und Crossover Effekte in den Eigenschaften Binärer und Ternärer Gemische sowie Verifizierung des Konzeptes der Dynamischen Skalierung

by Ireneusz Iwanowski
Doctoral thesis
Date of Examination:2007-11-07
Date of issue:2008-03-18
Advisor:Dr. Udo Kaatze
Referee:Prof. Dr. Werner Lauterborn
Referee:Prof. Dr. Christoph F. Schmidt
crossref-logoPersistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-3416

 

 

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Name:iwanowski.pdf
Size:4.76Mb
Format:PDF
Description:Dissertation
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Abstract

English

Ultrasonic attenuation spectra in the frequency range between 180 kHz and 500 MHz, dynamic light scattering and shear viscosity measurements of a variety of liquids exhibiting a demixing point have been measured are discussed with respect to their critical properties. Evaluating the experimental data for liquid mixtures of critical composition particular attention is given to the applicability of Bhattacharjee-Ferrell dynamic scaling model and to corrections for the effects from the crossover from Ising to mean-field behavior. Three types of critical liquids have been considered: binary mixtures without complex background contributions in their ultrasonic spectra (n-pentanol-nitromethane, nitroethane-cyclohexane, nitroethane-3-methylpentane, methanol-hexane, and ethanol-dodecane), binary mixtures with additional relaxations in the time domain of critical fluctuations (2,6-dimethylpyridin-water, isobutoxyethanol-water, triethylamine-water), and ternary mixtures with concentrations selected along the plait-point line (nitroethane-3-methylpentane-cyclohexane). With the latter system interest is particulary directed to the dependence of critical parameters upon the concentration of a constituent. The results clearly demonstrate that the Bhattacharjee-Ferrell theory and the crossover theory nicely represent the experimental ultrasonic attenuation spectra as well as the shear viscosity and dynamic light scattering data. This is true for both binary and ternary mixtures. It is shown that use of the Bhattacharjee-Ferrell model for the analytical representation of the critical part in the ultrasonic attenuation spectra of more complicated binary systems such as isobutoxyethanol-water and 2,6-dimethylpyridin-water allows for a favourable description of further relaxation terms. With the assumption that the contributions from chemical relaxations contribute additively to the critical contributions the ultrasonic spectra as well as the scaling function of the critical systems can be well represented in terms of the Bhattach arjee-Ferrell model. In the case of triethylamine-water it is demonstrated that the experimental scaling function agrees with the Bhattacharjee-Ferrell function only, when both Debye relaxation terms are allowed slow down near the critical point. The experimental results are complemented by density and sound velocity measurements.
Keywords: critical mixture; binary mixture; ternary mixture; system; Bhattacharjee-Ferrell; crossover theory; dynamic scaling function; ultrasonic; spectroscopy; dynamic light scattering; relaxation rate; characteristic relaxation rate; critical slowing down; chemical relaxation; surface tension; Debye; col point; plait point

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Es werden Messungen an kritischen Flüssigkeiten, die mit Hilfe der Ultraschallabsorptionsverfahren im Frequenzbereich zwischen 180 kHz und 500 MHz, der dynamischen Lichtstreuung und der Scherviskosität durchgeführt wurden, diskutiert. Der Schwerpunkt der Studien bestand in der Verifizierung der Anwendbarkeit des Bhattacharjee-Ferrell Modells der Dynamischen Skalierungshypothese und der aus der „Crossover“-Theorie stammenden Korrekturen für den Übergang vom „Ising“ in den „Mean-Field“ Bereich. Drei Arten von kritischen Lösungen wurden hierzu untersucht: binäre Gemische ohne zusätzliche Hintergrundsanteile in den Ultraschallabsorptionsspektren (n-Pentanol-Nitromethan, Nitroethan-Cyclohexan, Nitroethane-3-Methylpentan, Methanol-Hexan, und Ethanol-Dodecan), binäre Gemische mit zusätzlichen Relaxationstermen im Zeitbereich der kritischen Fluktuationen (2,6-Dimethylpyridin-Wasser, Isobutoxyethanol-Wasser, Triethylamin-Wasser) und ternäre Gemische des Systems Nitroethane-3-Methylpentane-Cyclohexane mit Konzentrationen entlang der „Plait Point Line“. Im Falle des ternären Systems sind die Untersuchungen auf den Verlauf der kritischen Parameter in Abhängigkeit von der Konzentration einer Komponente fokussiert. Die vorliegenden Ergebnisse zeigen deutlich, dass das von Bhattacharjee-Ferrell vorgeschlagene Modell und die „Crossover“-Theorie sowohl die Ultraschallabsorptionsspektren wie auch die Daten der dynamischen Lichtstreuung und der Scherviskositätsmessungen sehr gut beschreiben. Es wird ebenfalls gezeigt, dass das Bhattacharjee-Ferrell Modell auch bei komplizierten binären Systemen, solchen wie 2,6-Dimethylpyridin-Wasser und Isobutoxyethanol-Wasser, die Beschreibung der Spektren erlaubt. Ferner wird demonstriert, dass unter der Annahme, dass chemische Relaxationen additiv zu den Spektren beitragen, die theoretische dynamische Skalierungsfunktion von Bhattacharjee und Ferrell von den experimentellen Daten sehr gut bestätigt wird. Im Falle des kritischen Systems Triethylamin-Wasser wird gezeigt, dass die experimentell e Skalierungsfunktion nur wenn die kritische Verlangsamung in der Nähe des kritischen Punktes beider Debye-Relaxationsterme zugelassen wird, den theoretischen Verlauf erfüllt. Die experimentellen Befunde wurden ergänzt mit Dichte, und Schallgeschwindigkeitmessungen.
Schlagwörter: kritische Gemische; binäre Flüssigkeiten; ternäre Flüssigkeiten; dynamische Skalierungsfunktion; Ultraschallabsorptionsverfahren; Spektroskopie; dynamische Lichtstreuung; Relaxationsrate; charakteristische Relaxationsrate; kritische Verlangsamung; chemische Relaxation
 

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