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Größenselektive Untersuchungen zur Kristallisation und Struktur von Wasserclustern

A size resolved investigation on crystallization and structures of water clusters

by Christoph Czeslaw Pradzynski
Doctoral thesis
Date of Examination:2015-02-06
Date of issue:2015-05-19
Advisor:PD Dr. Thomas Zeuch
Referee:PD Dr. Thomas Zeuch
Referee:Prof. Dr. Martin A. Suhm
crossref-logoPersistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-5078

 

 

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Name:Dissertation_Pradz_online.pdf
Size:9.95Mb
Format:PDF
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Abstract

English

Vibrational spectra of neutral Na(H2O)n clusters in the OH stretching region (2800 – 3800 cm-1) were measured size selectively up to n=575±25. The IR action spectra were obtained by exploiting the increase to the photoionization signal, induced by absorption of IR radiation. The effect occurs for photoionization close to the appearance ionizationenergy. Structural information can be obtained by comparing experimental with quantum chemically predicted spectra. For medium-sized clusters (~n=20-50) the influence of an attached sodium atom on the IR signature of the OH bonding network is similar to the chromophore phenol. The spectrum of large amorphous clusters is very similar to that of Na+(H2O)250 which was measured recently with ensemble IR photodissociation spectroscopy. Variation of expansion conditions by changing seeding gases (Helium, Neon or Argon) and stagnation pressures not only influences the critical size of the onset of crystallization of (H2O)n clusters (crystallization is observed to start in the size region of n=200 to n=400), but also the isomer composition of clusters in the size region n<200. On this basis tentative structural assignments have been made for (H2O)20, (H2O)25 and (H2O)32.
Keywords: water; cluster; IR spectroscopy; photoionization; size selection; aggregation

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IR-Spektren von neutralen Na(H2O)n-Clustern wurden im OH-Streckschwingungsbereich (2800 – 3800 cm-1) größenselektiv bis n=575±25 gemessen. Die Infrarot-anregungsmodulierte, durch chemische Vorionisation verstärkte Photoionisation beruht auf dem Effekt einer Signalverstärkung durch IR-Absorption bei schwellennaher Photoionisation. Die Strukturinformation kann anhand eines Vergleichs mit quantenchemischen Rechnungen gewonnen werden. Die mit dieser Methode erhaltenen IR-Spektren können für verschiedene Größenbereiche mit durch andere Verfahren generierten Spektren verglichen werden. Für mittlere Clustergrößen (~n=20-50) sind die erhaltenen IR-Signaturen sehr ähnlich zu RIDIR-Spektren von phenoldotierten Clustern. Die Spektren großer amorpher Cluster (n=250) sind vergleichbar mit denen ionischer Cluster. Die Variation der Expansionsbedingungen (z. B. die Änderung des Trägergases) beeinflusst nicht nur das Einsetzten der Kristallisation (beginnend zwischen n=200 und n=400), sondern auch die Isomerenzusammensetzung für kleinere Clustergrößen. Auf dieser Grundlage wurden Strukturen für die Größen (H2O)20, (H2O)25 und (H2O)32 untersucht.
 

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