Raman-Spektroskopie kleiner Moleküle und Molekülaggregate im Überschallstrahl nach thermischer Anregung

Raman spectroscopy of small molecules and clusters in supersonic jets after thermal excitation

by Katharina Otto
Doctoral thesis
Date of Examination:2015-03-31
Date of issue:2015-07-06
Advisor:Prof. Dr. Martin A. Suhm
Referee:Prof. Dr. Martin A. Suhm
Referee:Prof. Dr. Ricardo Mata
Persistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-5168

 

 

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Abstract

English

Small molecules and clusters have been characterized by spontaneous Raman scattering in a supersonic expansion. It is shown how vibrational and rotational temperatures in the jet can be determined using the Stokes/anti-Stokes intensity ratio. Small water aggregates were characterized and couplings between the bound OH-oscillators for the cyclic trimer to pentamer were determined, which are relevant for understanding the condensed phase dynamics. In addition, the experimental assessment of enthalpy differences between monomer conformers using two systems with largely differing isomerization dynamics is presented. Furthermore, the setup has been extended by coupling IR laser excitation to the Raman scattering experiment. First tests of the new setup using the methanol dimer have been performed.
Keywords: water; Raman spectroscopy; aggregation; supersonic expansion; Stokes/anti-Stokes intensity ratio; temperature determination; enthalpy differences; IR laser excitation

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Mittels spontaner Raman-Streuung im Überschallstrahl wurden kleine Moleküle und Molekülaggregate untersucht. Es wird gezeigt wie Schwingungs- und Rotationstemperaturen im Jet mittels des Stokes/Anti-Stokes-Intensitätsverhältnisses bestimmt werden können. In Studien kleiner Wassercluster konnten Kopplungskonstanten der gebundenen OH-Oszillatoren verschiedener Ringcluster von Trimeren bis Pentameren bestimmt werden, die auch zum Verständnis der Dynamik in kondensierten Phasen relevant sind. Außerdem wird die experimentelle Ermittlung von Enthalpiedifferenzen verschiedener Monomerkonformere zweier isomerisierungsdynamisch sehr unterschiedlicher Systeme vorgestellt. Des Weiteren wurde die Weiterentwicklung der bestehenden Raman-Technik durch Kopplung mit einer IR-Laseranregung realisiert und erste Tests des neuen Aufbaus durch Studien des Methanol-Dimers durchgeführt.
Schlagwörter: Wasser; Raman-Spektroskopie; Aggregation; Überschallexpansion; Stokes/Anti-Stokes-Intensitätsverhältnis; Temperaturbestimmung; Enthalpiedifferenzen; IR-Laseranregung
 
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