Elektrischer Transport und remanentes Widerstandsschalten in \(Pt-Pr_{0.7}Ca_{0.3}MnO_3-Pt\) Sandwichstrukturen
Electric transport and remanent resistive switching in \(Pt-Pr_{0.7}Ca_{0.3}MnO_3-Pt\) sandwich structures
by Malte Scherff
Date of Examination:2015-09-02
Date of issue:2015-12-07
Advisor:Prof. Dr. Christian Jooß
Referee:Prof. Dr. Christian Jooß
Referee:Prof. Dr. Konrad Samwer
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Format:PDF
Abstract
English
This work investigates voltage pulse induced changes in the electrical resistance of praseodymium- calcium- manganite (PCMO). Either chemical or pure structural changes in the PCMO are suggested as possible mechanisms for this reversible resistive switching effect. In the experiments, PCMO is sandwiched, as a sputtered thin film, between two noble-metal electrodes. The actual contact area of the devices is limited to a few µm² by structuring methods. In order to examine the electrical transport properties of the contacts, and especially the interfaces between oxide and electrodes, electrical characterization was performed for various voltage, temperature, and magnetic field regimes after different parameters were used for PCMO and electrodes preparation. In contrast to the often assumed important role of space charge for the interfaces, the electric conductivity of the interfaces, as well as the film-volume, was found to be determined by the transport of small polarons as known for PCMO bulk samples. Related effects could also be identified in the strong nonlinear I-V-characteristics: Voltage dependence of polaronic transport, electric and magnetic colossal resistance effects (CER and CMR) and negative differential effects in resistivity and conductivity (NDR and NDC) by Joule heating. These results motivate a heterogeneous interface model: Most of the interface is insulating due to metal-insulator-transitions at regions with a higher defect density caused by preparation. The remaining regions exhibit transport properties of almost defect-free PCMO and the interface resistance is determined by their size. The resistive switching effects at higher voltages were identified as a single mechanism with a distinct polarity occurring at both interfaces at the same time but with different amplitude. Together with accumulation and relaxation effects, the resulting resistance changes can be rather complex. Neither preparation parameters for the PCMO or the electrodes change the switching mechanism in general. Therefore purely structural mechanisms based on sensitive long range charge ordering effects are less likely than chemical changes. The experimental results, in particular switching polarity and time dependencies, are compatible with electromigration of oxygen ions and a corresponding redistribution of vacancies. This could be assisted by Joule heating effects, which were observed in experiments and simulations. By changing oxygen content, the metal- insulator- transition could be triggered locally at the interface, modifying the effective conductive interface area.
Keywords: Resistive switching; PCMO; small polaron; thin film; CMR; Joule heating; vacancy migration; interfaces
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Diese Arbeit behandelt mögliche Ursachen der reversiblen Änderung des elektrischen Widerstandes von Praseodym-Kalzium-Manganat (PCMO) durch elektrische Spannungspulse. Für diesen Widerstandsschalteffekt werden entweder chemische oder rein strukturelle Änderungen im PCMO angenommen. In den Experimenten liegt das PCMO als gesputterter Dünnfilm in einem Sandwichkontakt zwischen zwei Edelmetallelektroden vor, wobei die Kontaktflächen durch Strukturierung nur wenige µm² betragen. Um insbesondere die elektrischen Transporteigenschaften der Kontakte und den Einfluss der Grenzflächen zwischen Oxid und Elektroden zu untersuchen, wurden elektrische Charakterisierungen der Sandwichkontakte bei verschiedenen elektrischen Feldstärken, Temperaturen und Magnetfeldern für verschiedene Herstellungsparameter des PCMOs und der Elektroden durchgeführt.
Entgegen der üblichen Annahme von Raumladungszonen als bestimmender Faktor des Grenzflächenwiderstandes wurde sowohl in den Grenzflächenwiderständen als auch im Volumenanteil des Films ein elektrischer Transport durch kleine Polaronen beobachtet, wie er von PCMO-Volumenproben bekannt ist. Die damit verbundene Spannungsabhängigkeit der polaronischen Leitfähigkeit, die Änderungen durch elektrisch bzw. magnetisch induzierte kolossale Widerstandseffekte (CER bzw. CMR) sowie negativ-differentielle Effekte in Widerstand bzw. Leitfähigkeit durch Joulesche Erwärmung konnten in den komplexen, stark nicht-linearen Kennlinien zugeordnet werden. Die Befunde legen ein heterogenes Modell für den Grenzflächenwiderstand nahe: Präparationsbedingte, erhöhte Defektdichten, wie z.B. durch Sauerstoffleerstellen, führen lokal zu einem defektinduzierten Metall-Isolator-Übergang und damit zu elektrisch isolierenden Bereichen. Die verbleibenden Bereiche zeigen hingegen noch die Transporteigenschaften von nahezu defektfreien, gut leitfähigem PCMO und bestimmen über ihren effektiven Querschnitt den Grenzflächenwiderstand.
Die bei hohen elektrischen Spannungen auftretenden remanenten Schalteffekte konnten einem einzigen Schaltmechanismus mit klar definierter Schaltpolarität zugeordnet werden, obwohl er an beiden Grenzflächen auch gleichzeitig auftreten und sich damit zusammen mit Relaxation- bzw. Akkumulationseffekten in komplexen Widerstandsänderungen überlagern kann. Weder die Wahl der Herstellungsparameter für die PCMO-Schicht noch der Oberelektrode verändern den generellen Schaltmechanismus, wodurch ein struktureller Mechanismus z.B. auf Basis einer empfindlichen langreichweitigen Ladungsordnung im Vergleich zu einer chemischen Änderung sehr unwahrscheinlich wird. Die gemachten Beobachtungen, insbesondere Schaltpolarität und Zeitabhängigkeiten, sind prinzipiell kompatibel mit einer feldgetriebenen Sauerstoff(leerstellen)migration. Hierzu könnte auch die experimentell beobachtete, im Einklang mit Simulationsergebnissen stehende, starke Joulesche Erwärmung während des Schaltens beitragen. Durch eine Änderung der Sauerstoffleerstellenverteilung könnten lokal an den Grenzflächen defektinduzierte Metall-Isolator-Übergänge auftreten, so dass der Widerstandhub als eine Änderung des effektiven Querschnitts der leitfähigen Bereiche an den Grenzflächen zu interpretieren wäre.
Schlagwörter: Widerstandsschalteffekt; PCMO; kleines Polaron; Dünnfilm; CMR; Joulesche Erwärmung; Leerstellenmigration; Grenzflächen