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Gestaltung der elektronischen Korrelationen in Perowskit-Heterostrukturen auf atomarer Skala

dc.contributor.advisorMoshnyaga, Vasily Prof. Dr.
dc.contributor.authorJungbauer, Markus
dc.date.accessioned2016-01-19T09:22:42Z
dc.date.available2016-01-19T09:22:42Z
dc.date.issued2016-01-19
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-0028-8695-C
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-5462
dc.description.abstractZur Präparation von hochwertigen Heterostrukturen aus Übergangsmetallperowskiten wurde eine Anlage zur metallorganischen Aerosol-Deposition mit Wachstumskontrolle durch in-situ Ellipsometrie aufgebaut. Durch numerische Anpassung der in-situ Ellipsometrie kann man den beim Wachstum stattfindenden Transfer der $ e_{g} $-Elektronen zwischen unterschiedlich dotierten Perowskit-Manganaten erfassen. Im Verlauf des Wachstums von Übergittern aus $ \mathrm{LaMnO_{3}} $ (LMO) und $ \mathrm{SrMnO_{3}} $ (SMO) variiert die Längenskala, über die die $ e_{g} $-Elektronen delokalisieren, in einem Bereich von $ 0.4\, \mathrm{nm} $ bis $ 1.4 \, \mathrm{nm} $. Mit der neu eingeführten Atomlagenepitaxie (ALE) kann man die Chemie von Perowskit-Grenzflächen vollständig definieren. Am Beispiel von gestapelten $ \mathrm{SrO-SrTiO_{3}} $ (STO) Ruddlesden-Popper-Strukturen und LMO/SMO-Übergittern wird dieses Verfahren erprobt. Mit der in-situ Ellipsometrie kann man Defekte in der SrO-STO-Abfolge vorhersagen, die in anschließenden strukturellen Untersuchungen mit Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) erkennbar sind. Außerdem lässt sich die Sr/Ti-Stöchiometrie mit einer Genauigkeit von $ 1.5\, \mathrm{\%} $ festlegen. In Bezug auf das Wachstum von LMO und SMO kann man über die in-situ Ellipsometrie Veränderungen der Mn-Valenzen erkennen und so auf ein zweidimensionales Wachstum jeder halben Perowskitlage schließen. Die in dieser Arbeit etablierte Depositionstechnologie erlaubt das systematische Studium der magnetischen Eigenschaften von Heterostrukturen aus verschieden dotierten Lanthan-Strontium-Manganaten ($ \mathrm{La_{1-x}Sr_{x}MnO_{3}} $ (LSMO(x)). Zunächst wird das magnetische Verhalten von Doppellagen aus dem ferromagnetischen LSMO(0.3) und verschiedenen antiferromagnetischen LSMO(x)-Lagen ($ x=0.6-1.0 $) untersucht. Für $ x>0.6 $ beobachtet man ein erhöhtes Koerzitivfeld und eine Verschiebung der Hysterese entlang der Feldachse (exchange bias (EB)). Als Funktion der Sr-Dotierung zeigen die durch das STO-Substrat verspannten LSMO(x)-Filme einen Übergang vom Antiferromagneten des G-Typs ($ x>0.95 $) zum Antiferromagneten des A-Typs ($ x \leq 0.95 $). Dieser Übergang wird von einer Halbierung der EB-Amplitude begleitet. Für LSMO(0.3)/SMO-Strukturen registriert man eine Abnahme der EB-Amplitude, wenn die epitaktischen Verzerrungen mit zunehmender Dicke der SMO-Lagen relaxieren. Bei Änderungen der tetragonalen Verzerrung der Manganat-Filme kommt es zu einer Modifikation der Balance zwischen den magnetischen Kopplungen in der Filmebene und senkrecht dazu. Dadurch verändern sich die Eigenheiten des Spin-Glases an der Grenzfläche und damit das magnetische Verhalten der Heterostruktur. LMO/SMO-Übergitter auf STO (001) zeigen eine zuvor noch nicht beobachtete Phänomenologie. Wenn die LMO/SMO-Bilagendicke $ \Lambda $ 8 Monolagen übersteigt, bemerkt man zwei separate ferromagnetische Signaturen. Die Tieftemperaturphase (LTP) hat eine Curie-Temperatur $ T_{C}^{L}=180\, \mathrm{K}-300 \, \mathrm{K} $, die mit $ \Lambda $ kontinuierlich abfällt, die Hochtemperaturphase (HTP) hat eine Curie-Temperatur $ T_{C}^{H}=345 \, \mathrm{K} \pm 10 \, \mathrm{K} $, die keine systematische Abhängigkeit von $ \Lambda $ besitzt. LTP und HTP sind magnetisch entkoppelt. Das Skalierungsverhalten des magnetischen Momentes der HTP mit der Bilagendicke und der Zahl von Wiederholungen der LMO/SMO-Einheit deutet auf einen Grenzflächencharakter der HTP. Außerdem besitzt die HTP eine große magnetische Anisotropieenergie, die Literaturwerte für dünne Manganatfilme um zwei Größenordnungen übersteigt. Beim Wachstum auf $ \mathrm{(La_{0.3}Sr_{0.7}) (Al_{0.65}Ta_{0.35})O_{3}} $ (LSAT), das eine kleinere Gitterkonstante als STO besitzt, verschwindet die HTP. Zur Erklärung der HTP stellt man ein Modell vor, bei dem die HTP an der chemisch scharfen SMO/LMO-Grenzfläche lokalisiert ist. Das STO-Substrat führt zu epitaktischen Zugspannungen, die die $ e_{g} $-Elektronen in den an den SMO/LMO-Grenzflächen befindlichen $ \mathrm{MnO_{2}} $-Lagen auf die $ d_{x^{2}−y^{2}} $-Orbitale zwingen. Dadurch ist der Austausch zu den in c-Richtung benachbarten $ \mathrm{MnO_{2}} $-Lagen sehr schwach und der magnetische Austausch findet vorwiegend in der Ebene statt. Durch den Ladungstransfer liegt in der $ \mathrm{MnO_{2}} $-Lage an der SMO/LMO-Grenzfläche ein $ \mathrm{Mn^{4+}} $-Anteil von $ x \approx 0.4 $ vor. Durch den Doppelaustausch bildet sich in dieser Ebene dann eine zweidimensionale ferromagnetische Phase, die die HTP darstellt.de
dc.language.isodeude
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subject.ddc530de
dc.titleGestaltung der elektronischen Korrelationen in Perowskit-Heterostrukturen auf atomarer Skalade
dc.typedoctoralThesisde
dc.title.translatedAtomic Layer Design of Electronic Correlations in Perovskite Heterostructuresde
dc.contributor.refereeMoshnyaga, Vasily Prof. Dr.
dc.date.examination2015-12-16
dc.subject.gokPhysik (PPN621336750)de
dc.description.abstractengFor the deposition of high quality heterostructures consisting of transition metal perovskites a new system for metalorganic aerosol deposition with growth control by in-situ ellipsometry was developed. By numerical evaluation of the in-situ ellipsometry the transfer of $ e_{g} $-electrons between differently doped perovskite-manganites can be monitored throughout the growth. The delocalization length of the $ e_{g} $-electrons varies during the growth of $ \mathrm{LaMnO_{3}} $ (LMO)/$ \mathrm{SrMnO_{3}} $ (SMO) superlattices in a range from $ 0.4\, \mathrm{nm} $ to $ 1.4\, \mathrm{nm} $. Utilizing the newly introduced atomic layer epitaxy (ALE) the chemistry of perovskite interfaces can be defined completely. The ALE principle is tested by the growth of layered $ \mathrm{SrO-SrTiO_{3}} $ (STO) Ruddlesden-Popper-structures and LMO/SMO-superlattices. With the measurements of the in-situ ellipsometry defects of the SrO-STO-layering can be predicted which are imaged by transmission electron microscopy (TEM). Furthermore, the Sr/Ti-stoichiometry can be adjusted to a precision of $ 1.5\, \mathrm{\%} $. Changes of the Mn-valences can be deduced from the in-situ measurements during the growth of the LMO/SMO-superlattices. These changes are related to a two dimensional growth of each half perovskite layer. The deposition methodologies established in this thesis enabled us to study the magnetic properties of heterostructures of differently doped lanthanum-strontium-manganites ($ \mathrm{La_{1-x}Sr_{x}MnO_{3}} $ (LSMO(x)). Firstly, the magnetic behaviour of bilayers of the ferromagnetic LSMO(0.3)- and different antiferromagnetic LSMO(x)-layers ($ x=0.6-1.0 $) is investigated. For $ x>0.6 $ an enlarged coercitivity and a shift of the magnetic hysteresis loop along the field axis (exchange bias (EB)) can be detected. As a function of the Sr-doping the LMSO(x)-films that are strained by the STO-substrates show a transition from a G-type antiferromagnetic order ($ x>0.95 $) to an order of the A-type ($ x \leq 0.95 $). This transition is accompanied by a reduction of the EB-amplitude by a factor of two. For LSMO(0.3)/SMO-bilayers a decrease of the EB-amplitude is registered when the epitaxial strain of the manganite layer relaxes with increasing thickness of the SMO-layer. Changes of the tetragonal distortion of the manganite films lead to modifications of the balance of magnetic couplings in- and out-of-plane. As a result the properties of the spin-glass at the interface and therefore the magnetic behaviour of the heterostructure are altered. LMO/SMO-superlattices grown on STO (001)-substrates exhibit a novel phenomenology. When the LMO/SMO-bilayer thickness $ \Lambda $ exceeds 8 monolayers, two separate ferromagnetic signatures can be observed. The low temperature phase (LTP) has a Curie temperature $ T_{C}^{L}=180\, \mathrm{K}-300 \, \mathrm{K} $, which continuously decreases with $ \Lambda $, the high temperature phase (HTP) has a Curie temperature $ T_{C}^{H}=345 \, \mathrm{K} \pm 10 \, \mathrm{K} $, which does not vary significantly with $ \Lambda $. LTP and HTP are magnetically decoupled. The scaling behaviour of the magnetic moment of the HTP with the bilayer thickness and the number of repetitions of the LMO/SMO-unit hint at the interfacial character of the HTP. Furthermore, the HTP shows a large magnetic anisotropy energy, which exceeds literature values for manganite thin films by two orders of magnitude. When the LMO/SMO-superlattice is grown on $ \mathrm{(La_{0.3}Sr_{0.7}) (Al_{0.65}Ta_{0.35})O_{3}} $ (LSAT), which has a smaller lattice parameter than STO, the signature of the HTP vanishes. To explain the HTP a model is introduced where the HTP is located at the chemically sharp SMO/LMO-interface. The STO-substrate leads to tensile strain that forces the $ e_{g} $-electrons in the $ \mathrm{MnO_{2}} $-layers at the SMO/LMO-interfaces to the $ d_{x^{2}−y^{2}} $-orbitals. Therefore, the magnetic coupling to the neighbouring $ \mathrm{MnO_{2}} $-layers in c-direction is weak and the magnetic exchange is restricted to the film plane. In the $ \mathrm{MnO_{2}} $-layer at the SMO/LMO-interface there is a part of $ x \approx 0.4 $ $ \mathrm{Mn^{4+}} $-ions due to interfacial charge transfer. As a consequence of double exchange a two-dimensional ferromagnetic phase forms within this layer that can be identified as the HTP.de
dc.contributor.coRefereeJooß, Christian Prof. Dr.
dc.contributor.thirdRefereeRijnders, Prof. Dr. Guus
dc.subject.gerKomplexe Oxidede
dc.subject.gerGrenzflächende
dc.subject.gerManganatede
dc.subject.gerElektronische Korrelationende
dc.subject.gerExchange Biasde
dc.subject.gerEllipsometriede
dc.subject.gerMagnetismusde
dc.subject.gerPolare Katastrophede
dc.subject.gerMetallorganische Aerosol-Depositionde
dc.subject.gerAtomlagenepitaxiede
dc.subject.gerRuddlesden-Popper Phasede
dc.subject.engComplex Oxidesde
dc.subject.engInterfacesde
dc.subject.engManganitesde
dc.subject.engElectronic Correlationsde
dc.subject.engExchange Biasde
dc.subject.engEllipsometryde
dc.subject.engMagnetismde
dc.subject.engPolarization Catastrophede
dc.subject.engMetalorganic Aerosol Depositionde
dc.subject.engAtomic Layer Epitaxyde
dc.subject.engRuddlesden-Popper Phasede
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-11858/00-1735-0000-0028-8695-C-7
dc.affiliation.instituteFakultät für Physikde
dc.identifier.ppn846101831


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