Coherent Control and Reconstruction of Free-Electron Quantum States in Ultrafast Electron Microscopy

by Katharina Elisabeth Priebe
Cumulative thesis
Date of Examination:2017-12-19
Date of issue:2018-01-04
Advisor:Prof. Dr. Claus Ropers
Referee:Prof. Dr. Stefan Mathias
Referee:Prof. Dr. Thomas Baumert
Persistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-6659

 

 

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Description:Dissertation

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Abstract

English

The present (cumulative) thesis examines the quantum coherent interaction of ultrashort free-electron pulses with tailored optical near-fields. Multiple fields are utilised to prepare, coherently manipulate and characterise the longitudinal component of free-electron momentum superposition states. After traversal of an intense optical near-field, the free-electron kinetic energy spectrum exhibits sidebands that are separated by the photon energy, which can be attributed to a phase modulation of the longitudinal electron wavefunction. To characterise these electron quantum states, an algorithm termed "SQUIRRELS" (Spectral QUantum Interference for the Regularised Reconstruction of free-ELectron States) is developed that is capable of reconstructing free-electron density matrices from experimental spectrograms. As a first application, quantum state reconstruction by SQUIRRELS is used to experimentally demonstrate sub-cycle temporal structuring of the electron density. Free-space propagation of the phase-modulated electron wavefunction dispersively reshapes the electron density, leading to the formation of a train of attosecond electron density spikes at few-millimetre distance behind the interaction plane. Inelastic electron-light scattering may thus find application as a programmable, temporal phase plate for free electrons enabling time-resolved electron microscopy with attosecond precision. Besides spatio-temporal shaping of electrons, phase-locked interactions with multiple near-fields constitute an essential building block for future quantum optics experiments with free electrons.
Keywords: quantum state reconstruction; ultrafast transmission electron microscope; free electron quantum state; coherent control; optical phase modulation; quantum optics; optical near-field; attosecond electron pulse train

German

Die vorliegenden (kumulative) Arbeit untersucht die quantenkohärente Wechselwirkung ultrakurzer Freie-Elektronenpulse mit maßgeschneiderten optischen Nahfeldern. Mehrere Felder werden zur Erzeugung, kohärenten Manipulation und Charakterisierung der longitudinalen Komponente der Superposition von Impulszuständen freier Elektronen genutzt. Die Energieverteilung freier Elektronen weist nach dem Durchqueren eines intensiven optischen Nahfeldes Seitenbänder im Abstand der Photonenenergie zueinander auf. Dies kann auf eine Phasenmodulation der longitudinalen Elektronenwellenfunktion zurückgeführt werden. Um diese Elektronenquantenzustände zu charakterisieren, wird ein Algorithmus namens "SQUIRRELS" (Englisch für "Spektrale Quanteninterferenz für die regularisierte Rekonstruktion freier Elektronenzustände") entwickelt, der es erlaubt, die Dichtematrix freier Elektronen aus experimentellen Spektrogrammen zu rekonstruieren. Eine erste Anwendung der Quantenzustandsrekontruktion mittels SQUIRRELS zeigt experimentell die zeitliche Strukturierung der Elektronendichte innerhalb eines Lichtzyklus. Propagation im freien Raum führt zu einer zeitlichen Umverteilung der Elektronendichte, sodass einige Millimeter hinter der Wechselwirkungsebene ein Zug von Attosekunden- Elektronenpulsen entsteht. Inelastische Streuung von Elektronen an Licht könnte somit Anwendung als programmierbare zeitliche Phasenplatte für freie Elektronen finden, die zeitaufgelöste Elektronenmikroskopie mit Attosekunden-Präzision ermöglicht. Neben der räumlichen und zeitlichen Formung von Elektronen stellen phasengekoppelte Wechselwirkungen mit mehreren Nahfeldern einen wichtigen Baustein für zukünftige quantenoptische Experimente mit freien Elektronen dar.
 
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