Navigation ▼

Show simple item record

dc.contributor.advisor Müller, Marcus Prof. Dr.
dc.contributor.author Langenberg, Marcel Simon
dc.date.accessioned 2018-04-13T08:25:34Z
dc.date.available 2018-04-13T08:25:34Z
dc.date.issued 2018-04-13
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-002E-E3BB-7
dc.language.iso eng de
dc.rights.uri http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subject.ddc 530 de
dc.title Energy dissipation and transport in polymeric switchable nanostructures via a new energy-conserving Monte-Carlo scheme de
dc.type doctoralThesis de
dc.contributor.referee Müller, Marcus Prof. Dr.
dc.date.examination 2018-04-09
dc.subject.gok Physik (PPN621336750) de
dc.description.abstractger Polymere sind Materialien, die in der Industrie eine breite Anwendung finden. Die Vorteile, in der Verwendung von Polymeren, liegen in ihrer vergleichsweise einfachen Möglichkeit der Verarbeitung, z. B. in Spritzgussverfahren oder modernsten 3D-Druck-Techniken. Polymere sind Makro-Molekül-Ketten und aus einzelnen Molekülen - Repetiereinheiten - zusammengesetzt. Im einfachsten Fall können Polymere durch lineare harmonische Ketten modelliert werden. Mit einer gewissen Abstraktionsebene besitzen Polymere ein universelles Verhalten, das durch wenige Eigenschaften beschrieben werden kann. Diese Eigenschaften sind (i) eine Längenskala, definiert durch einen mittleren End-zu-End-Abstand, eines Polymers, (ii) eine isotherme Kompressibilität , welche die Stärke der ungebundenen Wech- selwirkungen kontrolliert und (iii) ein invarianter Polymerisierungsgrad. In den vergangenen Jahren haben Polymere einen hohen Beitrag für Hochtechnologiesek- toren, wie die Halbleiter/Chipindustrie oder die Batterieforschung, geleistet. In diesem Zusammenhang ergeben sich besonders interessannte Fragestellungen, z. B.: Wie können Mechanismen in Polymeren genutzt werden, um Energietransport bzw. thermische Transporteigenschaften kostengünstig und effizient zu nutzen. Ein vielversprechender Mechanismus ist die Selbst-Assemblierung in Mikrophasenstrukturen. Diese Mikrophasenstrukturen bilden viele Grenzflächen aus. Die Grenzflächen bilden einen thermischen Widerstand, so dass thermische Transportprozesse im Material eine Richtungspräferenz bekommen. Diese Arbeit legt den Fokus auf thermische Transporteigenschaften dieser selbst-assemblierten Mikrophasenstrukturen. Ein wesentlicher Unterschied gegenüber bisherigen theoretischen Ansätzen ist ein neues Energie-Monte-Carlo-Schema eMC. Dieses Monte-Carlo-Schema erlaubt, Polymersysteme auf großen Zeit- und Längenskalen zu untersuchen. Bisherige Methoden setzen wegen numerischer Instabilitäten eine sehr kleine Wahl des Zeitinkrements voraus, so dass eine Untersuchung thermi- scher Transportprozesse auf gleichen Skalen wie eMC einen zu großen Einsatz von Rechenzeit benötigen würde. Mit eMC können Skalen betrachtet werden, die bis dato Kontinuumsmodellen vorbehalten waren. Ein fundamentaler Unterschied der eMC-Methode gegenüber Kontinuumsmodellen ist jedoch, dass lokale Eigenschaften der zugrundeliegenden molekularen Struktur, z. B. die spezifische Wärmekapazität, Polymerkettenkonfirmationen und Dichteunterschiede, ohne erheblichen Mehraufwand aufgelöst werde können. In der vorliegenden Arbeit werden, ausgehend von Homopolymerschmelzen, Diblockkopolymeren, Sternpolymeren und weichen kubischen Kristallen, thermische Eigenschaften eines komplexen Polymersystems im Rahmen der Möglichkeiten des eMC-Schemas untersucht und qualitativ mit experimentellen Beobachtungen in Bezug gesetzt. Insbesondere wird dargestellt, dass die eMC-Methode einen einfachen Zugang bietet, um Effekte der thermischen Leitfähigkeit bezüglich gebildeter Grenzflächen, Dichteunterschiede und molekularer Architektur zu studieren. Insbesondere ist hervorzuheben, dass die Änderung des Löslichkeitsparameters eines Sternpolymers in einer Homopolymermischung als ein Schaltvorgang betrachtet werden kann, der eine Kontrolle der thermischen Relaxierung des Sternpolymers zulässt. Ein weiterer Bestandteil dieser Arbeit ist die Bestimmung einer Zustandsdichte (Density of States) einer mikrokanonisch betrachteten weichen Polymerschmelze, ohne interne Freiheitsgrade, mit dem Ziel, Aussagen über Propagation von Phononen zu treffen. Polymerschmelzen eine Zustandsdichte zuzuschreiben ist äußerst schwierig, da sich herausgestellt hat, dass das Verhalten von Polymerschmelzen primär von inkohärenter diffusiver Natur ist, was dem Gedanken einer stehenden kohärenten Phononen-Mode im System widerspricht. Der letzte Abschnitt beschäftigt sich mit einem möglichen Kontrollmechanismus für Energietransport auf einer höheren Abstraktionsebene. Ausgehend von den gefundenen Ergebnissen, dass die thermische Leitfähigkeit durch Grenzflächen und Polymerlängen kontrolliert werden kann, können Photoschalter eingesetzt werden, um die Selbst-Assemblierung in mikrophasen-separierte Polymerschmelzen sowie die Art der Ausbildung komplexer Grenzflächenstrukturen zu kontrollieren. de
dc.description.abstracteng Polymers are materials that are widely used in industry. The advantages of polymers are their comparatively simple possibility of processing, e.g, injection moulding processes, 3D printers, and self-assembly. Polymers are macromolecule chains and are composed of (simple) molecular repeating units. From a certain abstraction level, polymers have a universal behaviour that can be described by a few properties only. The most important features, which are required are (i) a length scale given by the mean end-to-end distance of a polymer , (ii) an isothermal compressibility that controls the strength of the non-bonded interactions, and (iii) an invariant degree of polymerisation . In recent years, polymers also had a high impact on high-tech sectors, such as the semiconductor industry or battery research. In this context, particularly interesting issues arise, e.g., which mechanisms in polymers can be used in order to be able to use energy transport or thermal transport properties inexpensively and efficiently. A promising mechanism is the self-assembly in microphase structures. These microphase structures have many interfaces. These interface structures create a thermal resistance for an energy flow that propagates through the material, so interfaces are a possibility to control thermal transport processes by assigning directional preferences. This work focuses on the thermal transport properties of these self-assembled microphase structures. A major difference from previous theoretical approaches is a new energy Monte-Carlo scheme eMC. This eMC scheme allows polymer systems to be studied on large time and length scales. Existing methods, e.g., energy conserving dissipative particle dynamics eDPD, need a very small time increment due to numerical instabilities, so that a study of thermal transport processes on the same scale as eMC would require too much computing time. For the first time, eMC enables to address scales, which until now have been reserved for continuum models. However, a fundamental difference of the eMC method to continuum models is that local properties of the underlying molecular structure, e.g., specific heat capacity, polymer chain confirmations and density differences can be resolved without significant additional effort. In the present thesis the properties of homopolymer melts, diblock copolymers, star polymers and soft cubic crystals, are examined and qualitatively related to experimental observations. In particular, it is shown that the eMC method provides easy access to effects on thermal conductivity with respect to formed interfaces, density differences, and molecular architecture. However, it shall be emphasised that the change in the solubility parameter of a star polymer in a homopolymer mixture, is a switching process that allows controlling the thermal relaxation of the star polymer. A further part of this thesis is the determination of a phonon density of states (DoS) of a microcanonically regarded soft polymer melt. Determining the DoS of polymer melts is extremely difficult, since it has been found that the behaviour of polymer melts is primarily diffuse. In the last section, a possible control mechanism for energy transport at a higher abstraction level is discussed. Starting from the observation that the thermal conductivity can be controlled by interfaces and polymer lengths, photoswitches are used to control the self-assembly of microphase-separated polymer melts. de
dc.contributor.coReferee Kree, Reiner Prof. Dr.
dc.contributor.thirdReferee Volkert, Cynthia Prof. Dr.
dc.contributor.thirdReferee Krüger, Prof. Dr. Matthias
dc.contributor.thirdReferee Zippelius, Annette Prof. Dr.
dc.contributor.thirdReferee Klumpp, Stefan Prof. Dr.
dc.subject.eng acceptance criterion, coarse-grained molecular dynamic simulations, energy transport, energy Monte-Carlo, density of states, diblocks, homopolymer, internal degree of freedom, Kapitza resistance, reverse non-equilibrium molecular dynamic simulation, star polymer, soft cubic crystal de
dc.identifier.urn urn:nbn:de:gbv:7-11858/00-1735-0000-002E-E3BB-7-1
dc.affiliation.institute Fakultät für Physik de
dc.identifier.ppn 1018642129

Files in this item

This item appears in the following Collection(s)

Show simple item record