| dc.contributor.advisor | Müller, Marcus Prof. Dr. | |
| dc.contributor.author | Langenberg, Marcel Simon | |
| dc.date.accessioned | 2018-04-13T08:25:34Z | |
| dc.date.available | 2018-04-13T08:25:34Z | |
| dc.date.issued | 2018-04-13 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-002E-E3BB-7 | |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.53846/goediss-6831 | |
| dc.language.iso | eng | de |
| dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ | |
| dc.subject.ddc | 530 | de |
| dc.title | Energy dissipation and transport in polymeric switchable nanostructures via a new energy-conserving Monte-Carlo scheme | de |
| dc.type | doctoralThesis | de |
| dc.contributor.referee | Müller, Marcus Prof. Dr. | |
| dc.date.examination | 2018-04-09 | |
| dc.subject.gok | Physik (PPN621336750) | de |
| dc.description.abstractger | Polymere sind Materialien, die in der Industrie eine breite Anwendung finden. Die Vorteile, in der Verwendung von Polymeren, liegen in ihrer vergleichsweise einfachen Möglichkeit der Verarbeitung, z. B. in Spritzgussverfahren oder modernsten 3D-Druck-Techniken. Polymere sind Makro-Molekül-Ketten und aus einzelnen Molekülen - Repetiereinheiten - zusammengesetzt. Im einfachsten Fall können Polymere durch lineare harmonische Ketten modelliert werden. Mit einer gewissen Abstraktionsebene besitzen Polymere ein universelles Verhalten, das durch wenige Eigenschaften beschrieben werden kann. Diese Eigenschaften sind (i) eine Längenskala, definiert durch einen mittleren End-zu-End-Abstand, eines Polymers, (ii) eine isotherme Kompressibilität , welche die Stärke der ungebundenen Wech- selwirkungen kontrolliert und (iii) ein invarianter Polymerisierungsgrad. In den vergangenen Jahren haben Polymere einen hohen Beitrag für Hochtechnologiesek- toren, wie die Halbleiter/Chipindustrie oder die Batterieforschung, geleistet. In diesem Zusammenhang ergeben sich besonders interessannte Fragestellungen, z. B.: Wie können Mechanismen in Polymeren genutzt werden, um Energietransport bzw. thermische Transporteigenschaften kostengünstig und effizient zu nutzen. Ein vielversprechender Mechanismus ist die Selbst-Assemblierung in Mikrophasenstrukturen. Diese Mikrophasenstrukturen bilden viele Grenzflächen aus. Die Grenzflächen bilden einen thermischen Widerstand, so dass thermische Transportprozesse im Material eine Richtungspräferenz bekommen. Diese Arbeit legt den Fokus auf thermische Transporteigenschaften dieser selbst-assemblierten Mikrophasenstrukturen. Ein wesentlicher Unterschied gegenüber bisherigen theoretischen Ansätzen ist ein neues Energie-Monte-Carlo-Schema eMC. Dieses Monte-Carlo-Schema erlaubt, Polymersysteme auf großen Zeit- und Längenskalen zu untersuchen. Bisherige Methoden setzen wegen numerischer Instabilitäten eine sehr kleine Wahl des Zeitinkrements voraus, so dass eine Untersuchung thermi- scher Transportprozesse auf gleichen Skalen wie eMC einen zu großen Einsatz von Rechenzeit benötigen würde. Mit eMC können Skalen betrachtet werden, die bis dato Kontinuumsmodellen vorbehalten waren. Ein fundamentaler Unterschied der eMC-Methode gegenüber Kontinuumsmodellen ist jedoch, dass lokale Eigenschaften der zugrundeliegenden molekularen Struktur, z. B. die spezifische Wärmekapazität, Polymerkettenkonfirmationen und Dichteunterschiede, ohne erheblichen Mehraufwand aufgelöst werde können. In der vorliegenden Arbeit werden, ausgehend von Homopolymerschmelzen, Diblockkopolymeren, Sternpolymeren und weichen kubischen Kristallen, thermische Eigenschaften eines komplexen Polymersystems im Rahmen der Möglichkeiten des eMC-Schemas untersucht und qualitativ mit experimentellen Beobachtungen in Bezug gesetzt. Insbesondere wird dargestellt, dass die eMC-Methode einen einfachen Zugang bietet, um Effekte der thermischen Leitfähigkeit bezüglich gebildeter Grenzflächen, Dichteunterschiede und molekularer Architektur zu studieren. Insbesondere ist hervorzuheben, dass die Änderung des Löslichkeitsparameters eines Sternpolymers in einer Homopolymermischung als ein Schaltvorgang betrachtet werden kann, der eine Kontrolle der thermischen Relaxierung des Sternpolymers zulässt. Ein weiterer Bestandteil dieser Arbeit ist die Bestimmung einer Zustandsdichte (Density of States) einer mikrokanonisch betrachteten weichen Polymerschmelze, ohne interne Freiheitsgrade, mit dem Ziel, Aussagen über Propagation von Phononen zu treffen. Polymerschmelzen eine Zustandsdichte zuzuschreiben ist äußerst schwierig, da sich herausgestellt hat, dass das Verhalten von Polymerschmelzen primär von inkohärenter diffusiver Natur ist, was dem Gedanken einer stehenden kohärenten Phononen-Mode im System widerspricht. Der letzte Abschnitt beschäftigt sich mit einem möglichen Kontrollmechanismus für Energietransport auf einer höheren Abstraktionsebene. Ausgehend von den gefundenen Ergebnissen, dass die thermische Leitfähigkeit durch Grenzflächen und Polymerlängen kontrolliert werden kann, können Photoschalter eingesetzt werden, um die Selbst-Assemblierung in mikrophasen-separierte Polymerschmelzen sowie die Art der Ausbildung komplexer Grenzflächenstrukturen zu kontrollieren. | de |
| dc.description.abstracteng | Polymers are materials that are widely used in industry. The advantages of polymers
are their comparatively simple possibility of processing, e.g, injection moulding
processes, 3D printers, and self-assembly. Polymers are macromolecule chains and
are composed of (simple) molecular repeating units. From a certain abstraction
level, polymers have a universal behaviour that can be described by a few properties
only. The most important features, which are required are (i) a length scale given
by the mean end-to-end distance of a polymer , (ii) an isothermal compressibility
that controls the strength of the non-bonded interactions, and (iii) an invariant
degree of polymerisation . In recent years, polymers also had a high impact on
high-tech sectors, such as the semiconductor industry or battery research. In this
context, particularly interesting issues arise, e.g., which mechanisms in polymers
can be used in order to be able to use energy transport or thermal transport
properties inexpensively and efficiently. A promising mechanism is the self-assembly
in microphase structures. These microphase structures have many interfaces. These
interface structures create a thermal resistance for an energy flow that propagates
through the material, so interfaces are a possibility to control thermal transport
processes by assigning directional preferences.
This work focuses on the thermal transport properties of these self-assembled
microphase structures. A major difference from previous theoretical approaches
is a new energy Monte-Carlo scheme eMC. This eMC scheme allows polymer
systems to be studied on large time and length scales. Existing methods, e.g., energy
conserving dissipative particle dynamics eDPD, need a very small time increment
due to numerical instabilities, so that a study of thermal transport processes on the
same scale as eMC would require too much computing time. For the first time,
eMC enables to address scales, which until now have been reserved for continuum
models. However, a fundamental difference of the eMC method to continuum
models is that local properties of the underlying molecular structure, e.g., specific
heat capacity, polymer chain confirmations and density differences can be resolved
without significant additional effort.
In the present thesis the properties of homopolymer melts, diblock copolymers, star polymers and soft cubic crystals, are examined and qualitatively related to
experimental observations. In particular, it is shown that the eMC method provides
easy access to effects on thermal conductivity with respect to formed interfaces,
density differences, and molecular architecture. However, it shall be emphasised
that the change in the solubility parameter of a star polymer in a homopolymer
mixture, is a switching process that allows controlling the thermal relaxation of the
star polymer. A further part of this thesis is the determination of a phonon density
of states (DoS) of a microcanonically regarded soft polymer melt. Determining
the DoS of polymer melts is extremely difficult, since it has been found that the
behaviour of polymer melts is primarily diffuse. In the last section, a possible
control mechanism for energy transport at a higher abstraction level is discussed.
Starting from the observation that the thermal conductivity can be controlled by
interfaces and polymer lengths, photoswitches are used to control the self-assembly
of microphase-separated polymer melts. | de |
| dc.contributor.coReferee | Kree, Reiner Prof. Dr. | |
| dc.contributor.thirdReferee | Volkert, Cynthia Prof. Dr. | |
| dc.contributor.thirdReferee | Krüger, Matthias Prof. Dr. | |
| dc.contributor.thirdReferee | Zippelius, Annette Prof. Dr. | |
| dc.contributor.thirdReferee | Klumpp, Stefan Prof. Dr. | |
| dc.subject.eng | acceptance criterion, coarse-grained molecular dynamic simulations, energy transport, energy Monte-Carlo, density of states, diblocks, homopolymer, internal degree of freedom, Kapitza resistance, reverse non-equilibrium molecular dynamic simulation, star polymer, soft cubic crystal | de |
| dc.identifier.urn | urn:nbn:de:gbv:7-11858/00-1735-0000-002E-E3BB-7-1 | |
| dc.affiliation.institute | Fakultät für Physik | de |
| dc.identifier.ppn | 1018642129 | |