Next-Generation Ultrafast Transmission Electron Microscopy – Development and Applications

von Armin Feist
Kumulative Dissertation
Datum der mündl. Prüfung:2018-06-05
Erschienen:2018-08-22
Betreuer:Prof. Dr. Claus Ropers
Gutachter:Prof. Dr. Claus Ropers
Gutachter:Prof. Dr. Tim Salditt
Gutachter:PD Dr. Klaus Sokolowski-Tinten
Zum Verlinken/Zitieren: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-7028

 

 

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Zusammenfassung

Englisch

The present cumulative thesis covers the development and applications of a novel type of ultrafast transmission electron microscope (UTEM) employing high-coherence electron pulses from a nanoscale photocathode. Specifically, a commercial Schottky field-emission TEM is modified to allow for ultrashort electron pulse generation by photoemission from a nanoscopic field emission tip. At the sample position, electron focal spot sizes down to 9 Å, an electron pulse duration of 200 fs (full-width at half-maximum) and a spectral bandwidth of 0.6 eV are demonstrated. The instrumental capabilities for ultrafast electron diffraction, imaging and spectroscopy are illustrated. A first detailed experiment harnesses the coherent quantum state manipulation of free-electron wavefunctions. The kinetic energy distribution of high-energy electrons traversing an intense optical near-field evolves into a comb of spectral sidebands spaced by the photon energy. Multilevel Rabi oscillations are observed in the optical-field dependent sideband populations, experimentally demonstrating the preparation of a coherent longitudinal momentum superposition state. Numerical simulations verify the formation of an attosecond electron pulse train after dispersive propagation. In a second study, the optically-induced ultrafast structural dynamics close to the edge of a single crystalline graphite membrane are investigated with a 28-nm/700-fs spatio-temporal resolution. Ultrafast convergent beam electron diffraction (U-CBED) is established as a quantitative technique to access the local lattice deformations on the femtosecond timescale. The complex acoustic distortions are disentangled by reconstruction of the relevant deformation gradient tensor components. Lateral scanning of the electron probe tracks the excitation, propagation and dissipation of the optically induced expansion and shear deformations.
Keywords: ultrafast transmission electron microscopy; UTEM; nanoscale photoemitters; coherent ultrashort electron pulses; nanotip; nanoscale structural dynamics; graphite; ultrafast dynamics; ultrafast convergent beam electron diffraction; U-CBED; nanostructures; free-electron quantum state; optical phase modulation; optical near-field; Rabi oscillations; coherent quantum state superposition; attosecond electron pulse train; ultrafast solid-state physics

Deutsch

Die vorliegende kumulative Dissertation befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung eines neuartigen ultraschnellen Transmissionselektronenmikroskops (UTEM), welches hochkohärente Elektronenpulse aus einer nanoskaligen Photokathode nutzt. Insbesondere wird ein kommerzielles Schottky-Feldemissions-TEM modifiziert, um die Erzeugung ultrakurzer Elektronenpulse durch Photoemission von einer nanoskopischen Feldemissionsspitze zu ermöglichen. An der Probenposition werden Elektronenfokusgrößen bis hinunter zu 9 Å, eine Elektronenpulsdauer von 200 fs (Halbwertsbreite) und eine spektrale Bandbreite von 0,6 eV demonstriert. Weiterhin werden die instrumentellen Fähigkeiten für ultraschnelle Elektronenbeugung, Bildgebung und Spektroskopie veranschaulicht. Ein erstes detailliertes Experiment realisiert die kohärente Quantenzustandsmanipulation der Wellenfunktionen freier Elektronen. Die kinetische Energieverteilung hochenergetischer Elektronen, welche ein intensives optisches Nahfeld durchqueren, entwickelt sich zu einem Kamm aus spektralen Seitenbändern, mit der Photonenenergie als Abstand. Multi-Niveau Rabi-Oszillationen werden in der optischen Feldstärkeabhängigkeit der Seitenbandpopulationen beobachtet, was experimentell die Präparation eines kohärenten Longitudinalimpuls-Superpositionszustands demonstriert. Numerische Simulationen bestätigen die Erzeugung eines Attosekunden-Elektronenpulszuges nach dispersiver Propagation. In einer zweiten Studie wurde die optisch induzierte ultraschnelle Strukturdynamik nahe der Kante einer einkristallinen Graphitmembran mit einer 28-nm/700-fs raum-zeitlichen Auflösung untersucht. Ultraschnelle konvergente Elektronenbeugung (U-CBED) wird als quantitative Methode etabliert um auf die lokale Gitterdeformation auf Femtosekunden-Zeitskalen zuzugreifen. Die komplexen akustischen Verzerrungen werden durch Rekonstruktion der relevanten Komponenten des Deformationsgradienten aufgelöst. Die laterale Abtastung durch den Elektronenfokus ermöglicht die Verfolgung von Anregung, Ausbreitung und Dissipation der optisch angeregten Expansions- und Scherdeformationen.
 
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