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Next-Generation Ultrafast Transmission Electron Microscopy – Development and Applications

dc.contributor.advisorRopers, Claus Prof. Dr.
dc.contributor.authorFeist, Armin
dc.date.accessioned2018-08-22T09:13:20Z
dc.date.available2018-08-22T09:13:20Z
dc.date.issued2018-08-22
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-002E-E48B-B
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-7028
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-7028
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-7028
dc.language.isodeude
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subject.ddc530de
dc.titleNext-Generation Ultrafast Transmission Electron Microscopy – Development and Applicationsde
dc.typecumulativeThesisde
dc.contributor.refereeRopers, Claus Prof. Dr.
dc.date.examination2018-06-05
dc.subject.gokPhysik (PPN621336750)de
dc.description.abstractgerDie vorliegende kumulative Dissertation befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung eines neuartigen ultraschnellen Transmissionselektronenmikroskops (UTEM), welches hochkohärente Elektronenpulse aus einer nanoskaligen Photokathode nutzt. Insbesondere wird ein kommerzielles Schottky-Feldemissions-TEM modifiziert, um die Erzeugung ultrakurzer Elektronenpulse durch Photoemission von einer nanoskopischen Feldemissionsspitze zu ermöglichen. An der Probenposition werden Elektronenfokusgrößen bis hinunter zu 9 Å, eine Elektronenpulsdauer von 200 fs (Halbwertsbreite) und eine spektrale Bandbreite von 0,6 eV demonstriert. Weiterhin werden die instrumentellen Fähigkeiten für ultraschnelle Elektronenbeugung, Bildgebung und Spektroskopie veranschaulicht. Ein erstes detailliertes Experiment realisiert die kohärente Quantenzustandsmanipulation der Wellenfunktionen freier Elektronen. Die kinetische Energieverteilung hochenergetischer Elektronen, welche ein intensives optisches Nahfeld durchqueren, entwickelt sich zu einem Kamm aus spektralen Seitenbändern, mit der Photonenenergie als Abstand. Multi-Niveau Rabi-Oszillationen werden in der optischen Feldstärkeabhängigkeit der Seitenbandpopulationen beobachtet, was experimentell die Präparation eines kohärenten Longitudinalimpuls-Superpositionszustands demonstriert. Numerische Simulationen bestätigen die Erzeugung eines Attosekunden-Elektronenpulszuges nach dispersiver Propagation. In einer zweiten Studie wurde die optisch induzierte ultraschnelle Strukturdynamik nahe der Kante einer einkristallinen Graphitmembran mit einer 28-nm/700-fs raum-zeitlichen Auflösung untersucht. Ultraschnelle konvergente Elektronenbeugung (U-CBED) wird als quantitative Methode etabliert um auf die lokale Gitterdeformation auf Femtosekunden-Zeitskalen zuzugreifen. Die komplexen akustischen Verzerrungen werden durch Rekonstruktion der relevanten Komponenten des Deformationsgradienten aufgelöst. Die laterale Abtastung durch den Elektronenfokus ermöglicht die Verfolgung von Anregung, Ausbreitung und Dissipation der optisch angeregten Expansions- und Scherdeformationen.de
dc.description.abstractengThe present cumulative thesis covers the development and applications of a novel type of ultrafast transmission electron microscope (UTEM) employing high-coherence electron pulses from a nanoscale photocathode. Specifically, a commercial Schottky field-emission TEM is modified to allow for ultrashort electron pulse generation by photoemission from a nanoscopic field emission tip. At the sample position, electron focal spot sizes down to 9 Å, an electron pulse duration of 200 fs (full-width at half-maximum) and a spectral bandwidth of 0.6 eV are demonstrated. The instrumental capabilities for ultrafast electron diffraction, imaging and spectroscopy are illustrated. A first detailed experiment harnesses the coherent quantum state manipulation of free-electron wavefunctions. The kinetic energy distribution of high-energy electrons traversing an intense optical near-field evolves into a comb of spectral sidebands spaced by the photon energy. Multilevel Rabi oscillations are observed in the optical-field dependent sideband populations, experimentally demonstrating the preparation of a coherent longitudinal momentum superposition state. Numerical simulations verify the formation of an attosecond electron pulse train after dispersive propagation. In a second study, the optically-induced ultrafast structural dynamics close to the edge of a single crystalline graphite membrane are investigated with a 28-nm/700-fs spatio-temporal resolution. Ultrafast convergent beam electron diffraction (U-CBED) is established as a quantitative technique to access the local lattice deformations on the femtosecond timescale. The complex acoustic distortions are disentangled by reconstruction of the relevant deformation gradient tensor components. Lateral scanning of the electron probe tracks the excitation, propagation and dissipation of the optically induced expansion and shear deformations.de
dc.contributor.coRefereeSalditt, Tim Prof. Dr.
dc.contributor.thirdRefereeSokolowski-Tinten, Klaus PD Dr.
dc.subject.engultrafast transmission electron microscopyde
dc.subject.engUTEMde
dc.subject.engnanoscale photoemittersde
dc.subject.engcoherent ultrashort electron pulsesde
dc.subject.engnanotipde
dc.subject.engnanoscale structural dynamicsde
dc.subject.enggraphitede
dc.subject.engultrafast dynamicsde
dc.subject.engultrafast convergent beam electron diffractionde
dc.subject.engU-CBEDde
dc.subject.engnanostructuresde
dc.subject.engfree-electron quantum statede
dc.subject.engoptical phase modulationde
dc.subject.engoptical near-fieldde
dc.subject.engRabi oscillationsde
dc.subject.engcoherent quantum state superpositionde
dc.subject.engattosecond electron pulse trainde
dc.subject.engultrafast solid-state physicsde
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-11858/00-1735-0000-002E-E48B-B-2
dc.affiliation.instituteFakultät für Physikde
dc.identifier.ppn1030406456


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