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Dynamic Heterogeneous Hydrogels with Cellulose Nanocrystals

dc.contributor.advisorZhang, Kai Jr.-Prof. Dr.
dc.contributor.authorHuang, Heqin
dc.date.accessioned2019-04-08T08:39:52Z
dc.date.available2019-04-08T08:39:52Z
dc.date.issued2019-04-08
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-002E-E5FB-9
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-7361
dc.language.isoengde
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subject.ddc570de
dc.titleDynamic Heterogeneous Hydrogels with Cellulose Nanocrystalsde
dc.typecumulativeThesisde
dc.contributor.refereeZhang, Kai Jr.-Prof. Dr.
dc.date.examination2019-03-14
dc.description.abstractgerDie meisten biologischen Gewebe sind aus Hydrogelen aufgebaut, welche dreidimensional quervernetzte Polymerketten in wässrigen Mikroumgebungen sind. Verglichen mit hochdynamischen und heterogenen natürlichen Hydrogelen wie beispielsweise Muskeln oder Knorpel, zeigen traditionelle synthetische Hydrogele schlechtere mechanische Eigenschaften. Mittlerweile ist das viskoelastische Verhalten von Hydrogelen weitgehend bekannt, jedoch fehlen hoch entwickelte und praxisnähere Anwendungen. In dieser Studie wurde Heterogenität in synthetische Hydrogele durch Cellulose-Nanokristalle (CNC) und oberflächenmodifizierte CNCs eingeführt. Durch das Nachahmen der dynamischen heterogenen Strukturen natürlicher Hydrogele wurde eine Klasse von Hydrogelen mit einem heterogen quervernetzen Netzwerk hergestellt, das auf vororganisierten dynamischen CNC Nanoquervernetzern basiert. Mit wohlüberlegten dynamischen CNC-Polymer-Interaktionen wurden die Hydrogele nicht nur versteift, sondern zeigten auch eine höhere Toleranz gegen lokale Defekte. Außerdem konnte in doppelt heterogenen Hydrogelen ein Einschnürungsphänomen beobachtet werden, das durch aktive CNC Nanoquervernetzer kontrolliert werden kann. Die mechanischen Unterschiede diverser Hydrogelkomponenten können eingegrenzt werden und deren Strukturen sowie mechanisches Verhalten als Hybride lassen sich auch hiermit stabilisieren. Anstatt die mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen zu untersuchen wurde das Flüssigverhalten von dynamischen heterogenen Hydrogelen herangezogen, um Polymermaterialien mit programmierbaren Formen und Mikrostrukturen herzustellen. Darüber hinaus wurde die Leistungsfähigkeit von dynamischem und statischem Verhalten erfolgreich integriert um strukturelle Polymermaterialien zu gestalten. Demnach können dynamische heterogene Hydrogele die Herstellung flüssigkeitsverhaltensgestützter Materialien in unterschiedliche dreidimensionale Formen erleichtern, da sie nicht durch Fluidkanäle limitiert sind. Basierend auf der Studie über dynamische heterogene Hydrogele konnten wir ein tieferes Verständnis der Struktur-Eigenschaften-Beziehung von Hydrogelmaterialien erlangen. Die Erfahrung und der Arbeitsmechanismus, die wir mit CNCs gewonnen haben, können auch auf Hydrogele mit anderen Nanostrukturen angewendet werden. Diese Dissertation ist eine kumulative Arbeit, die drei Veröffentlichungen beinhaltet. Zwei Artikel wurden in Zeitschriften mit Peer-Review-Verfahren veröffentlicht, einer wurde eingereicht und ist „under review“. Der Hintergrund und das Ziel der Arbeit, Ergebnisse und Diskussion der drei Veröffentlichungen und die Schlussfolgerung sind in den Abschnitten 1-4 gezeigt.de
dc.description.abstractengMost biological tissues are made out of hydrogels, which are three dimensionally (3D) crosslinked polymer chains in an aqueous microenvironment. Comparing with highly dynamic and heterogeneous natural hydrogels, such as muscle or cartilage, traditional synthetic hydrogels usually suffer from poor mechanical properties. Meanwhile, even the viscoelasticity of hydrogels is widely known, but it is lack of more sophisticated and more practical applications. In this study, cellulose nanocrystals (CNC) and surface-modified CNC introduce heterogeneity into synthetic hydrogels. By mimicking the dynamic heterogeneous structure in the natural hydrogels, a class of hydrogels was prepared with a heterogeneous crosslinking network based on the pre-organized dynamic CNC nano-crosslinkers. With the well-designed dynamic CNC-polymer interaction, the hydrogels not only got stiffened, but exhibited the improved tolerance to local defects. Furthermore, in a dually heterogeneous hydrogel, the necking phenomenon was observed and can be controlled by the active CNC nanocrosslinkers, which narrowed the mechanical difference of diverse hydrogel components and stabilized their shapes and mechanical behaviors as hybrids. In addition to the investigation about hydrogel mechanical properties, the liquid behaviors of dynamic heterogeneous hydrogels were utilized to fabricate polymer materials with programmable shapes and microstructures. We successfully integrated the efficacies of both dynamic and static liquid behaviors to construct structural birefringent materials. Thus, dynamic heterogeneous hydrogels can expand the liquid behavior-assisted materials fabrication into various 3D geometries without the limitation of fluid channels. Based on this study about dynamic heterogeneous hydrogels, we got deeper understanding of structure-performance relationship in hydrogel materials. In addition, the experiences and working mechanisms demonstrated with CNC can be further applied in the hydrogels with other nanostructures. This thesis is a cumulative work including 3 publications. All papers were published in peer-reviewed journals. The background, the objective of the study, results and discussion of these three publications and the conclusion are presented in Sections 1-4.de
dc.contributor.coRefereeVana, Philipp Prof. Dr.
dc.subject.engHydrogelde
dc.subject.engPolymerde
dc.subject.engCellulosede
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-11858/00-1735-0000-002E-E5FB-9-8
dc.affiliation.instituteFakultät für Forstwissenschaften und Waldökologiede
dc.subject.gokfullForstwirtschaft (PPN621305413)de
dc.identifier.ppn1666650005


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