Coherent attosecond electron microscopy

by John Henri Gaida
Doctoral thesis
Date of Examination:2024-09-27
Date of issue:2024-12-20
Advisor:Prof. Dr. Claus Ropers
Referee:Prof. Dr. Claus Ropers
Referee:Prof. Dr. Jörg Enderlein
Referee:Prof. Dr. Peter Baum
Persistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-10968

 

 

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Abstract

English

This work contributes to the development of time-resolved electron microscopy techniques for imaging optical excitations. Two articles, reprinted in this cumulative thesis, present novel measurement schemes that image the temporal evolution of plasmonic fields with nanometric spatial and attosecond temporal resolutions. While electron holography and microscopy are well-established for imaging static electric and magnetic fields, measuring time-dependent fields necessitates advanced approaches. In the first publication, energy-filtered Lorentz microscopy is introduced, making the optical phase visible through the deflection and interference of the electron beam. This method combines in-line holographic microscopy with spectral filtering to obtain phase-contrast images of nanoscale optical fields. An iterative reconstruction algorithm is developed to extract the phase and amplitude of the optical field from complementary phase-contrast images. The experiment successfully images the optical near-field arising from counterpropagating surface plasmon polaritons at the surface of a gold nanotip. The second article presents free-electron homodyne detection, which measures phase-resolved optical responses in matter using an electron-light interferometer. In this holographic microscopy technique, the electron beam probes the specimen while a reference field analyses the electron wavefunction through phase-controlled interference. This technique is demonstrated by imaging plasmonic fields on a nanometric gold nanoprism. Interferometric electron microscopy methods for time-dependent dynamics are highly relevant for attosecond studies across various fields, given the widespread versatility of electron microscopes, which offer diverse imaging modes.
Keywords: attosecond electron microscopy; electron-light interaction; ultrafast transmission electron microscopy; UTEM; electron microscope; photon induced near field electron microscopy; PINEM; plasmonics; nanotip; nanoprism; surface plasmon polariton; SPP; phase contrast microscopy; ultrafast dynamics; Lorentz microscopy; Lorentz transmission electron microscopy; LTEM

German

Diese Arbeit trägt zur Entwicklung zeitaufgelöster Elektronenmikroskopietechniken zur Abbildung optischer Anregungen bei. In zwei Artikeln, die in dieser kumulativen Dissertation abgedruckt sind, werden neuartige Messverfahren vorgestellt, die die zeitliche Entwicklung plasmonischer Felder mit räumlicher Auflösung im Nanometerbereich und zeitlicher Auflösung im Attosekundenbereich abbilden. Während Elektronenholografie und Mikroskopie für die Abbildung statischer elektrischer und magnetischer Felder etabliert sind, erfordert die Messung zeitabhängiger Felder erweiterte Ansätze. In der ersten Veröffentlichung wird die energiegefilterte Lorentz-Mikroskopie vorgestellt, die die optische Phase durch die Ablenkung und Interferenz des Elektronenstrahls sichtbar macht. Diese Methode kombiniert die holografische Inline-Mikroskopie mit spektraler Filterung, um Phasenkontrastbilder von optischen Feldern im Nanometerbereich zu erhalten. Es wird ein iterativer Rekonstruktionsalgorithmus entwickelt, um die Phase und Amplitude des optischen Feldes aus komplementären Phasenkontrastbildern zu extrahieren. Das Experiment bildet erfolgreich das optische Nahfeld ab, das durch sich gegenläufig ausbreitende Oberflächenplasmonenpolaritonen an der Oberfläche einer Goldnanospitze entsteht. Im zweiten Artikel wird die Homodyne-Detektion mit freien Elektronen vorgestellt, bei der phasenaufgelöste optische Reaktionen in Materie mit einem Elektronen-Licht-Interferometer gemessen werden. Bei dieser holografischen Mikroskopietechnik tastet der Elektronenstrahl die Probe ab, während ein Referenzfeld die Elektronenwellenfunktion durch phasenkontrollierte Interferenz analysiert. Diese Technik wird anhand der Abbildung plasmonischer Felder auf einem nanometrischen Gold-Nanoprisma demonstriert. Interferometrische Elektronenmikroskopiemethoden für zeitabhängige Dynamiken sind für Attosekunden-Studien in verschiedenen Bereichen von großer Bedeutung, da Elektronenmikroskope sehr vielseitig sind und verschiedene Abbildungsmodi bieten.
 
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