Electrical Control and Spatial Visualization of Charge Density Waves in 1T-TaS2

by Christian Eckel
Doctoral thesis
Date of Examination:2025-06-11
Date of issue:2025-07-31
Advisor:Prof. Dr. Thomas Weitz
Referee:Prof. Dr. Thomas Weitz
Referee:Prof. Dr. Claus Ropers
Persistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-11418

 

 

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Abstract

English

Charge density waves (CDWs) are stable phases in crystalline materials, creating a peri- odic reordering of the electron density and thereby induce a distortion of the underlying atomic lattice. Such structural changes are accompanied by variations in the properties of the materials, which can be exploited for technical applications. To this day, the phase transitions, stability mechanisms and the forming of CDWs are under investigation and show novel unexpected phases at times. A material that exhibits such a correlation-driven electron-phonon phenomenon is tantalum disulfide (1T-TaS2). It is a transition metal dichalcogenide (TMD) belonging to the class of two dimensional, Van-der-Waals (VdW) stacked materials. Its phase diagram, rich on different CDWs, makes it an ideal candi- date for various fundamental studies. This dissertation sheds light onto various CDW phases and their transitions with the help of electrical control and spatial visualization techniques. For imaging, cross-circular polarized Raman spectroscopy and scanning near-field optical microscopy (SNOM) are employed and upgraded for simultaneous electrical measurements. Three studies are pre- sented with each focusing on a particular phase or transition. In the first study, the sliding and pinning behavior for the CDW under electrical bias is investigated. During the sliding motion, an additional current is generated. This process is detectable by measuring the electrical noise in the system. A detailed temperature analysis of the sliding of the nearly commensurate (NC) CDW phase is discussed, where a restricted high electrical noise region was measured in the temperature versus electrical bias phase space. In the resistance data, an electrically controllable polarization effect of the material is found. The second study uses cryogenic-SNOM to visualize coexisting domains of commensurate (C) and NC phases in an electrically contacted sample. These domains are created by Joule heating and gradually expand or shrink under increasing applied voltages. The simultaneously monitored resistance and the imaged domains allow to simulate a re- sistive network, which matches well with the expected resistivity values of both CDW phases. Furthermore, the first imaging of the triclinic (T) phase with SNOM is presented. In the third study, the chiral nature of the CDW in 1T-TaS2 is explored. A method to partially trigger chiral transition in the material via electrical bias is introduced with cir- cularly cross-polarized Raman spectroscopy as a accessible method for verifying the chiral state. The developed evaluation method of plotting the intensity ratio of the E5 g and E7g vibration modes of the Raman spectra, makes Raman maps thickness independent and a practical tool for chiral visualization. However, to achieve a higher resolution on the order of few tens of nanometers, non-diffraction-limited SNOM is employed, through which the first chiral domain imaging in a two dimensional material with this technique is realized. Furthermore, the influence of chiral domain walls in an electric channel on the resistance is discussed. Strong indications of a conductive defect line at the interface were observed, as the measured resistance is significantly lowered if such an interface is present. This work shows the variety and complexity of 1T-TaS2 as a prototypical CDW material. The demonstrated ability to electrically control phases and trigger partial transitions, combined with spatial visualization methods, is key to future developments of CDWs in electrical applications.
Keywords: 1T-TaS2; Charge Density Waves; Scanning near-field optical microscopy; Electrical Control; Chiriality

German

Ladungsdichtewellen (LDW) sind stabile Phasen in kristallinen Materialien, welche eine periodische Umordnung der Ladungsdichte erzeugen und dabei eine Verzerrung des zu- grundeliegenden atomaren Gitters induzieren. Diese strukturelle Änderung geht häufig mit Veränderungen in den makroskopischen Materialeigenschaften einher, die für tech- nische Anwendungen genutzt werden können. Bis heute sind Phasenübergänge, Sta- bilitätsmechanismen und die Ausbildung von LDW Gegenstand aktueller Forschung und zeigen zuweilen neuartige, unerwartete Phasen. Ein Material, das ein solches korrelations- getriebenes Elektron-Phonon-Phänomen aufweist, ist Tantaldisulfid (1T-TaS2). Es ist ein Übergangsmetall-Dichalkogenid, welches zur Klasse der zwei dimensionalen, Van- der-Waals gestapelten Materialien gehört. Sein Phasendiagramm ist reich an unter- schiedlichen LDW was es es zu einem idealen Kandidaten für verschiedene Grundlagen- studien macht. Diese Dissertation betrachtet verschiedene LDW-Phasen und ihre Übergänge in 1T- TaS2 mit Hilfe von elektrischer Kontrolle und räumlichen Visualisierungstechniken. Zur Bildgebung wird kreuz-zirkular polarisierte Raman-Spektroskopie und Raster-Nahfeld- mikroskopie (RNM) verwendet. Diese Verfahren werden um simultane elektrische Mess- möglichkeiten erweitert. Drei in sich jeweils geschlossene Untersuchungen werden vor- gestellt, wobei jede Einzelne den Fokus auf eine spezielle Phase oder einen speziellen Phasenübergang legt. Für die erste Untersuchung wurde das Gleiten und Fixieren der LDW unter elektrischen Vorspannungen untersucht. Während der Gleitbewegung wird ein zusätzlicher Strom erzeugt. Dieser Prozess ist über das elektrische Rauschen im System detektierbar. Eine tiefgehende Temperaturanalyse des Gleitverhaltens in der fast kommensurablen LDW- Phase wird vorgestellt. Dabei wurde ein abgrenzbarer Bereich mit starkem elektrischem Rauschen im Temperatur-Spannungs-Phasenraum identifiziert. In den Widerstandsdaten wurde zudem ein Polarisierungseffekt im Material gefunden, welcher elektrisch kontrol- lierbar ist. Die zweite Untersuchung verwendet kryogene RNM zur bildlichen Darstellung koex- istierender Domänen von kommensurablen und fast kommensurablen Phasen in einer elektrisch ankontaktierten Probe. Diese Domänen werden durch Joule-Erwärmung er- zeugt und dehnen sich mit zunehmender Spannung aus bzw. ziehen sich zusammen. Die simultane Aufnahme vom Widerstand mit Bildern der Domänen erlaubt es, ein Wider- standsnetzwerk zu simulieren, welches sehr gut zu den erwarteten Resistivitäten der beiden LDW-Phasen passt. Außerdem wird die erste bildliche Darstellung der triklinen (T) Phase mit RNM vorgestellt. In der dritten Untersuchung wird die chirale Natur der LDW in 1T-TaS2 untersucht. Eine Methode zur teilweisen Auslösung des chiralen Übergangs im Material durch elek- trische Vorspannung wird mit der kreuzzirkulären Raman-Spektroskopie als zugängliche Methode zur Verifizierung des chiralen Zustands eingeführt. Die entwickelte Auswer- tungsmethode, bei der das Intensitätsverhältnis der E5g - und E7g-Schwingungsmoden der Raman-Spektren aufgetragen wird, macht Raman-Karten dickenunabhängig und zu einem praktischen Werkzeug für die chirale Visualisierung. Um jedoch eine höhere Auf- lösung in der Größenordnung von einigen zehn Nanometern zu erreichen, wird nicht beugungsbegrenzte RNM eingesetzt, wodurch die erste chirale Abbildung eines zweidi- mensionalen Materials mit dieser Technik realisiert wird. Darüber hinaus wird der Ein- fluss einer chiralen Dömanenwand auf den Widerstand diskutiert. Starke Indizien deuten auf eine leitfähige Störstellenlinie an der Grenzfläche hin, da der gemessene Widerstand in Anwesenheit einer solchen Grenzfläche deutlich reduziert ist. Diese Arbeit zeigt die Vielseitigkeit und Komplexität von 1T-TaS2 als ein typisches LDW Material. Die vorgestellte Fähigkeit der elektrischen Kontrolle der Phasen und das Ak- tivieren teilweiser Übergänge, kombiniert mit räumlichen Auflösungsmethoden, ist der Schlüssel für zukünftige Entwicklungen von LDW in elektronischen Anwendungen