Ultrafast exciton dynamics in moiré heterostructures

by Jan Philipp Bange
Doctoral thesis
Date of Examination:2025-02-14
Date of issue:2025-08-05
Advisor:Prof. Dr. Stefan Mathias
Referee:Prof. Dr. Stefan Mathias
Referee:Prof. Dr. Claus Ropers
Persistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-11430

 

 

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Size:16.2Mb
Format:PDF
Description:Dissertation

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Abstract

English

The optoelectronic properties of two-dimensional semiconductors are defined by two-particle correlated exciton states formed via the Coulomb interaction between single-particle holes and electrons. After excitation with light, excitons in transition metal dichalcogenide monolayers and heterostructures undergo scattering from optically bright states to momentum-indirect dark states. The latter are not directly accessible in all-optical spectroscopies. In this thesis, the ultrafast dynamics of bright and dark states is probed by means of time-resolved momentum microscopy - a new variant of time- and angle-resolved photoemission spectroscopy. A comparison between experiment and microscopic modelling reveals exciton-phonon scattering as the underlying mechanism of momentum-indirect dark exciton formation in WSe2 monolayers. Furthermore, the formation of interlayer excitons (ILX) in a staggered band aligned WSe2/MoS2 bilayer occurs via a cascaded process involving hybridized states, in which either the electron or the hole component transfers across the interface. Notably, the momentum resolved experiments facilitate the direct analysis of a hallmark of the moiré superlattice, visualizing the interaction of excitons with the emerging moiré potential.
Keywords: momentum microscopy; transition metal dichalcogenides; semiconductor heterostructures; moiré superlattice; ultrafast exciton dynamics; time- and angle-resolved photoemission spectroscopy; interlayer exciton; hybrid exciton; in-situ electric field effect gating; exciton-phonon scattering; van der Waals materials

German

Die optoelektronischen Eigenschaften von zweidimensionalen Halbleitern werden durch korrelierte Zwei-Teilchen Exzitonenzustände bestimmt, die durch die Coulomb-Wechselwirkung zwischen Ein-Teilchen-Löchern und Elektronen entstehen. Nach Anregung mit Licht werden Exzitonen in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Monolagen und -Heterostrukturen von optisch hellen Zuständen in impulsindirekte dunkle Zustände gestreut. Diese sind nicht direkt zugänglich in rein optischer Spektroskopie. In dieser Arbeit wird die ultraschnelle Dynamik der hellen und dunklen Zustände mittels zeitaufgelöster Impulsmikroskopie - einer Variante der zeit- und winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie - untersucht. Ein Vergleich von Experiment und mikroskopischem Modell zeigt, dass Exzitonen-Phononen-Streuung der zugrundeliegende Mechanismus für die Bildung dunkler Exzitonen in WSe2-Monolagen ist. Darüber hinaus erfolgt die Bildung von Interlagen-Exzitonen (ILX) in einer gestaffelt ausgerichteten WSe2/MoS2-Bilage über einen kaskadenartigen Prozess, an dem hybridisierte Zustände beteiligt sind, wobei entweder das Elektron oder das Loch über die Grenzfläche transferiert. Das impulsaufgelöste Experiment ermöglicht die Analyse einer Signatur des Moiré-Übergitters, welches die Wechselwirkung des Exzitons mit dem Moiré-Potential visualisiert.