Th-U series radionuclides in the characterization of geothermal reservoirs (Bruchsal, SW Germany)

von Lena Kölbel
Dissertation
Datum der mündl. Prüfung:2020-09-30
Erschienen:2020-10-08
Betreuer:Dr. Bettina Wiegand
Gutachter:Prof. Dr. Martin Sauter
Gutachter:Prof. Dr. Thorsten Schäfer
Zum Verlinken/Zitieren: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-8242

 

 

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Zusammenfassung

Englisch

A sophisticated analysis of naturally occurring nuclides has the potential to support geothermal energ\ e[ploitation during various stages of a project·s life c\cle. One possible methodological approach is based on the detection of Th-U decay series disequilibria which are caused by a relatively rapid exchange of isotopes between fluid and rock within the reservoir section resulting in a fractionation of daughter and parent nuclides. In deep geothermal systems, natural radionuclides exist in both the fluid phase and the adjoining solids. Since the fluid phase is extremely sensitive to radionuclide exchanges, it displays the extent of radioactive disequilibrium very evidently. Modelling of these radioactive disequilibria can provide site-specific information of the long-term migratory behavior of radionuclides which might be useful for the sustainable management of geothermal reservoirs. Furthermore, the understanding of the Th-U series nuclides behavior in geothermal systems enables the plant operators to handle radionuclide-bearing mineral precipitations which are known from surface installation parts. But even in early stages of geothermal projects, the examination and assessment of radionuclide signatures of rocks can have a practical benefit for geothermal reservoir engineering. Only a few studies dealing with the tangible benefit of using radionuclide-based methods for deep geothermal projects are published. To shorten this gap in knowledge, a radiochemical monitoring system was realized at Bruchsal in the framework of the ANEMONA research project. The test site is located at the eastern main boundary fault of the Upper Rhine Graben in SW-Germany. A comprehensive dataset was generated by frequent, long-term fluid sampling and laboratory analyses. In addition, the Bruchsal reservoir rock was intensively examined based on drill cuttings from both the injection and production well. The results and their application are presented in three individual studies. The first part of this thesis deals with a new approach to identify permeable fractures or at least formerly permeable fractures based on specific radionuclide signatures of rocks. Alpha and gamma spectrometry surveys of the Bruchsal drill cuttings delivered specific activities of the Th-U series nuclides. It is shown that the reservoir section at Bruchsal is defined by a positive 226Ra anomaly in deeper borehole sections. A petrographic alteration study is performed on the rock material to determine links between the hydrothermal processes in the reservoir and the related accumulation of radium. Possible fractured zones are identified by the evaluation of Th/Ra and Ra/K ratios which are sensitive to changes in the 226Ra concentration. The results are compared with the conventional well logs performed in the GB2 well. The radiochemical analysis of the Bruchsal NaCl brine display radioactive disequilibria within the natural decay series caused by the preferred solution of radium isotopes (228Ra, 226Ra, 224Ra, 223Ra) having activities by far exceeding those of their thorium progenitors. Based on the observed radioactive disequilibria, water-rock interactions are examined in depth to evaluate their effects on radionuclide transport in the geothermal reservoir. The results are documented in the second part of this study. The mathematical treatment is based on Ku et al. (1992) whose water-rock interaction model allows a detailed analysis of physico-chemical reactions as well as the study of advective transport phenomena. The modelling part of this study is focused on radium isotopes since their range in half-lives and their interrelation in the respective decay chain allows the determination of water-rock interaction rates across different timescales. It is shown that diffusion along microfractures is an essential step allowing the recoiled atoms to enter the flow system and causing a significant fractionation of Ra isotopes. In the third part of the thesis, an integrative approach to estimate site-specific fracture dimensions is introduced by means of a 222Rn mass balance approach. Here, radon acts as a natural radiotracer whose activity in the geothermal fluid is mainly controlled by the diffusional flux from fracture surfaces, but also by the fracture geometry. Integral hydraulic parameters of the Bruchsal reservoir are obtained from the interpretation of pumping tests. Therefore, the aquifer test analysis tool AQTESOLV® is employed. The assessment of the fracture dimensions assumes an equivalent fracture. Thus, hydraulic parameters of a multi-fracture system are approximated using a single fracture, the so-called equivalent fracture. This approach offers the estimation of fracture parameters such as aperture, surface, etc. by using 222Rn. However, a certain ambiguity of the results cannot be ruled out.
Keywords: Naturally occurring radionuclides; Geothermal reservoir exploration; Water-rock interaction processes; Radium isotopes; Upper Rhine Graben

Deutsch

Eine detaillierte Analyse natürlich vorkommender Radionuklide hat das Potential die Nutzbarmachung der Tiefengeothermie in verschiedenen Projektphasen zu unterstützen. Der methodische Ansatz basiert dabei auf der Detektion radioaktiver Ungleichgewichte, welche durch einen vergleichsweisen schnellen Isotopenaustausch zwischen Fluid und Gestein im Reservoir verursacht werden und zu einer Fraktionierung zwischen Tochter- und Mutternukliden führen. In tiefen geothermischen Systemen kommen natürliche Radionuklide sowohl in der fluiden Phase als auch im angrenzenden Gestein vor. Radioaktive Ungleichgewichte zeigen sich dabei besonders deutlich im Fluid, da dieses sehr leicht auf Austauschprozesse der Radionuklide reagiert. Durch die Modellierung dieser radioaktiven Ungleichgewichte können standort-spezifische Informationen über das langfristige Migrationsverhalten der Radionuklide gewonnen werden und kann damit für die nachhaltige Bewirtschaftung geothermischer Reservoire vorteilhaft sein. Überdies ermöglicht es den Anlagenbetreibern die fachgerechte Handhabung radionuklidhaltiger Mineralausfällungen wie sie aus obertägigen Anlagenteilen bekannt sind. Darüber hinaus kann bereits parallel zu Bohrarbeiten die Untersuchung und Bewertung von Radionuklid-Signaturen der Gesteine einen praktischen Nutzen für die Erschließung geothermischer Reservoire aufweisen. Es wurden in der Vergangenheit vergleichsweise wenige Studien publiziert, die sich mit dem konkreten Nutzen der Anwendung radionuklidbasierter Methoden für Tiefengeothermie-Projekten befassen. Um diese Informationslücke zu verkürzen, wurde im Rahmen des Forschungsprojekts ANEMONA am Geothermiestandort Bruchsal ein radiochemisches Monitoringsystem installiert. Der Untersuchungsstandort befindet sich am östlichen Grabenrad des Oberrheingrabens in Südwestdeutschland. Durch regelmäßige und langwährende Probenahmen zusammen mit Laboranalysen geothermischer Fluide konnte ein um fangreicher Datensatz generiert werden. Zusätzlich wurden Bohrkleinproben aus dem Bruchsaler Reservoirgestein der Injektions- und Produktionsbohrung untersucht. Die Ergebnisse und deren Anwendung werden im Rahmen dieser Arbeit in drei eigenständigen Manuskripten vorgestellt. Im ersten Teil dieser Arbeit wird eine neue Methode zur Identifikation von Bruchzonen mit heute oder zumindest vormals aktiver Fluidzirkulation anhand spezifischer Radionuklid-Signaturen im Gestein vorgestellt. Die spezifischen Aktivitäten der natürlichen Radionuklide wurden hierfür mittels Alpha- und Gammaspektrometrie am Bohrklein ermittelt. Es wird gezeigt, dass der Reservoirbereich durch eine positive 226Ra-Anomalie in den tieferen Bohrlochabschnitten gekennzeichnet ist. Ein möglicher Zusammenhang zwischen den hydrothermalen Vorgängen im Reservoir und der Anreicherung von Radium wird durch eine petrographische Alterationsstudie des Bohrkleins untersucht. Potenziell aktive Kluftzonen werden durch die Bewertung von Th/Ra und Ra/K-Verhältnissen des Gesteins identifiziert, die deutlich auf die Schwankungen der 226Ra-Konzentration reagieren. Die Ergebnisse wurden mit konventionellen Bohrlochmessungen der GB2 verglichen. Die radiochemischen Untersuchungen der Bruchsaler NaCl-Sole zeigen radioaktive Ungleichgewichte innerhalb der natürlichen Zerfallsreihe, welche auf die bevorzugte Lösung der Radiumisotopen (228Ra, 226Ra, 224Ra, 223Ra) zurückzuführen sind. Hierbei liegen die Ra-Aktivitäten weit über den Aktivitäten ihrer Thorium-Mutternuklide. Darauf aufbauend wurden Wasser-Gesteins-Interaktionsprozesse anhand der beobachteten radioaktiven Ungleichgewichte untersucht und ihre Auswirkungen auf den Radionuklidtransport im geothermischen Reservoir bewertet. Der mathematische Ansatz beruht auf Ku et al. (1992), dessen Wasser-Gesteins-Interaktionsmodell die detaillierte Betrachtung der physikalisch-chemischen Reaktionen sowie advektiver Transportvorgänge erlaubt. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Modell konzentriert sich auf die Verwendung von RaIsotopen, die aufgrund ihrer unterschiedlichen Halbwertszeiten und ihrer Stellung in den Zerfallsreihen die Bestimmung von Interaktionsraten über verschiedene Zeitskalen hinweg gestatten. Im dritten Teil der Arbeit wird eine integrative Herangehensweise zur Abschätzung standortspezifischer Kluftgrößen basierend auf einem Massenbilanzierungsansatz von 222Rn vorgestellt. Radon tritt dabei als natürlicher Radiotracer auf, dessen Aktivität im geothermischen Fluid maßgeblich durch den diffusiven Fluss von Kluftflächen sowie durch die Kluftgeometrie bestimmt sind. Relevante hydraulische Parameter des Bruchsaler Reservoirs wurden durch die Auswertung von Pumpversuchen ermittelt. Hierfür wurde die Software AQTESOLV® verwendet. Für die Abschätzung der Kluftgrößen kommt ein Äquivalentkluft-Modell zum Einsatz. Dabei werden die hydraulischen Parameter eines Mehrkluftsystems näherungsweise von einer einzelnen Kluft, der so genannten Äquivalentkluft, abgebildet. Dieser Ansatz erlaubt die Bewertung von Kluftgrößen wie Apertur, Oberfläche, etc. mittels 222Rn. Hier ist festzuhalten, dass mehrdeutige Ergebnisse nicht auszuschließen sind.
 
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