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Auger decay in double core ionized molecules

by Ludger Inhester
Doctoral thesis
Date of Examination:2013-08-08
Date of issue:2013-09-09
Advisor:Prof. Dr. Helmut Grubmüller
Referee:Prof. Dr. Helmut Grubmüller
Referee:Prof. Dr. Jörg Enderlein
Referee:Prof. Dr. Ulf Saalmann
crossref-logoPersistent Address: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-3998

 

 

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Abstract

English

X-ray free electron lasers allow to create and probe double core holes in molecules via successive ionization in considerable amount. The properties of these double core ionized states are in particular relevant for the radiation damage in X-ray coherent diffractive imaging (CDI) experiments with single molecules. In this thesis the Auger decay of double core ionized states in small molecules is investigated via quantum chemical ab-initio methods. To model the emitted Auger electrons at continuous energy levels the single center method is used, in which the electronic wave function is described on a radial grid using spherical harmonics. As shown for the example of a water molecule, the proton dynamics induced by the double core ionization is reflected in the Auger spectrum by marked tails on the high-energy part of each spectral peak. The life time of double core holes in molecules is significantly reduced compared to that of single core holes due to the core hole induced screening effects of the valence electrons. This mechanism is explained by a simple model from which a relation for the decay rate and valence electron population is derived. Possible consequences of these results for X-ray diffraction experiments are: First, even for pulses shorter than 10fs the diffraction patterns is biased by the core hole induced rearrangement of the electronic valence structure. Second, the overall ionization rate is enhanced because of the faster refilling of double core holes.
Keywords: Auger decay; XFEL; coherent diffractive imaging; free electron laser; double core hole; Auger spectrum

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Röntgen Freie Elektronen Laser ermöglichen es Doppel-K-Schalen Löchern in Molekülen in aufeinanderfolgenden mehrfachen Ionisationsschritten in bedeutender Anzahl zu erzeugen. Die Eigenschaften dieser zweifach ionisierten Zustände ist insbesondere relevant für die Strahlungsschäden bei Beugungsexperimenten mit kohärenter Röntgenstrahlung zur Bildgebung einzelner Moleküle. In dieser Arbeit wird der Auger Zerfall doppelt K-Schalen ionisierter Moleküle mittels quantenchemischer ab-initio Methoden untersucht. Zur Beschreibung des emittierten Auger Elektrons im kontinuierlichen Energiespektrum wird dabei die Ein-Zentrums Methode verwendet, in der die elektronische Wellenfunktion auf einem radialen Gitter beschrieben wird unter Verwendung von sphärischen Harmonischen. Wie anhand desWassermoleküls gezeigt wird, ergeben sich durch die Doppel-K-Loch induzierte Protonendynamik in dem Auger Spektrum ausgeprägte Flanken im höherenergetischen Teil jeder Spektralspitze. Die Lebensdauer von Doppel-K-Schalen Löchern in Molekülen ist deutlich verringert im Vergleich zu einfachen K-Löchern durch die K-Loch induzierten Abschirmeffekte der Valenzelektronen. Dieser Mechanismus wird durch ein einfaches Modell erklärt aus dem eine Beziehung zwischen Zerfallsrate und Valenzelektronenpopulation abgeleitet. Mögliche Konsequenzen dieser Ergebnisse für Röntgenbeugungsexperimente sind: Erstens, auch für Röntgenpulse kürzer als 10fs wird das Beugungsbild durch die K-Loch induzierten Umstrukturierungen der Valenzelektronen beeinflußt. Zweitens, die Gesamt-Ionisationsrate ist erhöht aufgrund der schnelleren Neubesetzung der K-Löcher.
 

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