Das elektrochemische Potential auf der atomaren Skala: Untersuchung des Ladungstransports eines stromtragenden zweidimensionalen Elektronengases mit Hilfe der Raster-Tunnel-Potentiometrie

Abstract

In dieser Arbeit wird der Ladungstransport durch das zweidimensionale Elektronengas der Si(111)(√3x√3)-Ag Rekonstruktion als prototypisches Modellsystem für elektrische Leiter mit Hilfe der Raster-Tunnel-Potentiometrie untersucht. Hierzu wurde ein zweidimensionales Elektronengas auf der Oberfläche eines Si(111)-Wafers im UHV durch Silber-Adsorption geschaffen und in situ für Transportuntersuchungen elektrisch kontaktiert. Die mikroskopischen Prozesse, welche sich zum makroskopischen Widerstand aufaddieren, wurden im Ortsraum einzeln beobachtet und analysiert. Neben diffusen Streuprozessen durch Elektron-Phonon- und Elektron-Elektron-Streuung wurden Stufenkanten des Substrats und zwei Arten von Domänengrenzen als lokalisierte Streuprozesse identifiziert.

Die detaillierte Analyse der Variation des elektrochemischen Potentials wurde an mono­atomaren Stufenkanten vorgenommen. Ein Ergebnis dieser Analysen ist, dass die Variation des elektrochemischen Potentials eine lineare Antwort der externen Stromdichte ist. Der Transmissionskoeffizient ist demzufolge im relevanten Energieintervall für Transportexperimente energieunabhängig.

Der räumliche Verlauf des elektrochemischen Potentials am Ort einer monoatomaren Stufe wurde mit einer Auflösung von bis zu 2 Å analysiert. Im Zusammenspiel mit einer STP-Simulation konnte verifiziert werden, dass die beobachteten Variationen keine abbildungsbedingten Artefakte beinhalten. Das elektrochemische Potential variiert demnach monoton von der unteren zur oberen Terrasse innerhalb einer Übergangsweite von 5.6(4) Å und ist der physikalischen Position der Terrassenstufe lateral um ca. 17 Å entsprechend λF/4 vorgelagert. Die experimentell beobachtete Übergangsweite im elektrochemischen Potential wird einer dynamisch verminderten Abschirmung als Folge des Transports am Ort der Barriere zugewiesen. Ladungsträger, die zur elektrostatischen Abschirmung des Potentialunterschieds am Ort der Barriere benötigt werden, transmittieren im Rahmen dieser Interpretation durch die Barriere, woraus eine unzureichende elektrostatische Abschirmung resultiert.

Die durchgeführten Experimente analysieren darüber hinaus den Übergang von den elementaren mikroskopischen Prozessen zum makroskopischen Widerstand. Mit Hilfe einer Transportmodellierung konnte der räumliche Verlauf des elektrochemischen Potentials in einem realen System mit lokalisierten Defekten untersucht werden. Voraussetzung hierfür war eine strukturelle Charakterisierung durch STM-Topographien. Dies ermöglichte es erstmalig, die spezifischen Leitfähigkeiten für jeden physikalischen Prozess auf Basis mikroskopischer Messungen zu ermitteln. Ein zentrales Resultat dieser Analysen ist, dass die intrinsische Leitfähigkeit des zweidimensionalen Elektronengases der Si(111)(√3x√3)-Ag Rekonstruktion bei Raumtemperatur und einer Besetzung des S1-Oberflächenzustands von Ef=250 meV 3080±1100 µS/□ beträgt. Die Transmission über monoatomare Terrassenstufen von 30 % entspricht im Rahmen dieser Beschreibung einer Stufenleitfähigkeit von σStep=5000 Ω-1m-1.

Im Zusammenspiel mit den strukturellen Informationen aus großskaligen STM-Topographien konnte auf Basis dieser mikroskopischen Größen der Ladungstransport bis zur makroskopischen Skala modelliert werden. Ein Resultat dieser Analysen ist, dass die Stromdichte durch die Si(111)(√3x√3)-Ag Rekonstruktion im Allgemeinen stark inhomogen ist. Der Ladungstransport wird auf mesoskopischer bis makroskopischer Skala durch ein Perkolationsnetzwerk beeinflusst, dass sich während des Wachstums der Si(111)(√3x√3)-Ag Rekonstruktion selbstorganisiert formiert. Eine Vielzahl unterschiedlicher Literaturwerte zur Leitfähigkeit durch die Si(111)(√3x√3)-Ag Rekonstruktion aus Vierpunktmessungen kann durch die Rolle des natürlichen Perkolationsnetzwerks zusammenhängend erklärt werden. Die eigenen Resultate spezifizieren hierzu eine konstante Leitfähigkeit durch das natürliche Perkolationsnetzwerk von ~800 µS/□ oberhalb von 500 nm quadratischer Sheet-Größe.

Darüber hinaus wurden STP-Messungen auf der Si(111)(√3x√3)-Ag Rekonstruktion auf stark gestuften Substraten analysiert. Eine Modellierung des Ladungstransports konnte auch auf dieses System erfolgreich angewandt werden. Die Analysen zeigen jedoch eindrucksvoll, dass eine Beschreibung des Ladungstransports mit konstanten mikroskopischen Größen in beliebigen Strukturen erweitert werden muss. So ist die quantenmechanische Transmission über eine Potentialbarriere eine winkelabhängige Funktion und die Streuung an lateralen Grenzflächen (Analogon zu Fuchs-Sondheimer) kann die effektive Leitfähigkeit des 2DEG auf einer Terrasse vermindern. Für eine mittlere Stromrichtung parallel zu Substratstufen konnte eine Verringerung der Stufentransmission um den Faktor 10 nachgewiesen werden. Die experimentell bestimmte Stufentransmission des natürlichen Perkolationsnetzwerks wird daher als Mittelwert der Transmissionsfunktion über alle Einfallswinkel interpretiert.