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Ordnungs-/Unordnungsphänomene in korrelierten Perowskitschichten anhand von fortgeschrittener Raman-Spektroskopie

dc.contributor.advisorMoshnyaga, Vasily Prof. Dr.
dc.contributor.authorMeyer, Christoph
dc.date.accessioned2018-10-08T10:22:18Z
dc.date.available2018-10-08T10:22:18Z
dc.date.issued2018-10-08
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/11858/00-1735-0000-002E-E4BC-E
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.53846/goediss-7014
dc.language.isodeude
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subject.ddc530de
dc.titleOrdnungs-/Unordnungsphänomene in korrelierten Perowskitschichten anhand von fortgeschrittener Raman-Spektroskopiede
dc.typedoctoralThesisde
dc.title.translatedOrdering/Disordering phenomena in correlated perovskite films on the basis of advanced Raman spectroscopyde
dc.contributor.refereeMoshnyaga, Vasily Prof. Dr.
dc.date.examination2018-07-18
dc.subject.gokPhysik (PPN621336750)de
dc.description.abstractgerPerowskitische Oxide verfügen in Abhängigkeit ihrer Zusammensetzung, struktureller Verzerrungen, elektronischer Korrelationen und vorhandener Ordnung-/Unordnungsphänomene über eine große Vielfalt an elektrischen und magnetischen Eigenschaften, die ein vielseitiges technologisches Potential bietet. Entsprechend sind das Verständnis über die treibenden Faktoren, ihre Wechselwirkung und eine gezielte Kontrolle der verschiedenen Parameter zentrale Fragenstellungen. In dieser Arbeit werden die Ordnungs-/Unordnungsphänomene B-Platz geordneter $\rm{A_2BMnO_6}$-Doppelperowskit-Schichten ($\rm{A=La,\;Pr,\;Nd,\;Sm,\;Gd,\;Y}$; $\rm{B=Co,\;Ni}$) und von niedrig-dotierten $\rm{La_{1-x}Sr_xMnO_3}$-Schichten (LSMO, $0\le{x}\le0,3$), die mithilfe der metallorganischen Aerosol Deposition (MAD) auf verschiedene Substrate aufgewachsen wurden, anhand ihrer strukturellen, magnetischen und phononischen Eigenschaften untersucht. In Bezug auf die jeweiligen Ordnungsphänomene werden dabei die Einflüsse sowohl von externen (Substrat, Temperatur, einfallende Laserleistung) als auch von internen Parametern (chemische Verspannung, Dotierung) diskutiert und Methoden für die Abschätzung der Ordnung/Unordnung in den Schichten vorgestellt. In diesem Zusammenhang nimmt die Raman-Spektroskopie aufgrund ihrer hohen Sensitivität für strukturelle Änderungen über eine Analyse der Spektren in Abhängigkeit der Polarisationskonfiguration (Symmetrie der Raman-Moden) und der Temperatur (Position und Linienbreite der Raman-Moden, Spin-Phonon-Kopplung) eine zentrale Position ein. Mit der Spin-Phonon-Kopplungsstärke $\lambda$ (für die $\rm{A_2BMnO_6}$-Doppelperowskite) und der Intensität der den Jahn-Teller-Verzerrungen zugehörigen Raman-Moden (für die niedrig-dotierten LSMO-Schichten) konnten dabei zwei spezifische Kenngrößen für die Charakterisierung der B-Platz-Kationenordnung der Doppelperowskite und die orbitale Ordnung/Unordnung von niedrig-dotiertem LSMO sowie für die dazugehörigen Wechselwirkungen zwischen den treibenden Ordnungs-/Unordnungsfaktoren in beiden Dünnschichtmaterialsystemen gewonnen werden. Zusätzlich wurde mit der spitzenverstärkten Raman-Spektroskopie (TERS, tip-enhanced Raman spectroscopy) als eine erweiterte Methode der Raman-Spektroskopie auf lokaler Skala des Spitzenradius an beiden Materialsystemen im Zuge dieser Arbeit erstmalig angewandt. Hierbei konnte sowohl eine signifikante TERS-Verstärkung des Raman-Signals durch das plasmonisch generierte Spitzennahfeld als auch eine lichtinduzierte Ladungsträgerdelokalisation in Richtung eines metallisch-geordneten Zustandes im Fall von niedrig dotiertem LSMO erreicht werden. Polarisationsabhängige TERS-Messungen an den Doppelperowskit-Schichten zeigten zudem in Übereinstimmung mit theoretischen Modellrechnungen für die Raman- und TERS-Auswahlregeln, dass sich die TERS-Verstärkung aus der plasmonischen Nahfeldverstärkung und der Depolarisation des Nahfeldes zusammensetzt.de
dc.description.abstractengPerovskite oxides exhibit, depending on the composition, structural distortions, electronic correlations and ordering/disordering phenomena, a huge variety of electrical and magnetic properties, which is offering a versatile technological potential. Consequently the understanding of the driving factors, their interplay and the selective control of the different parameters are central questions. In this work the ordering/disordering phenomena of B-site ordered $\rm{A_2BMnO_6}$ ($\rm{A=La,\;Pr,\;Nd,\;Sm,\;Gd,\;Y}$; $\rm{B=Co,\;Ni}$) double perovskite and lightly doped $\rm{La_{1-x}Sr_xMnO_3}$ (LSMO, $0\le{x}\le0,3$) thin films, grown by metalorganic aerosol deposition (MAD) technique on various substrates, are studied on the basis of their structural, magnetic and phononic properties. Related to the specific ordering phenomena, the effects of external (substrate, temperature, incident laser power) as well as internal parameters (chemical strain, doping) are discussed and methods for the estimation of the ordering/disordering in the films are presented. In this context the Raman spectroscopy takes a central position due to its high sensitivity for structural changes by an analysis of the spectra as a function of the polarization configuration (Raman mode symmetry) and the temperature (Raman mode frequency and line width, spin-phonon-coupling). With the spin-phonon coupling strength $\lambda$ (for the $\rm{A_2BMnO_6}$ double perovskites) and the intensity of the Jahn-Teller distortions related Raman modes (for the lightly doped LSMO films) two specific parameters for the characterization of the degree of the B-site cation ordering in the double perovskites, the orbital ordering/disordering in the LSMO and the corresponding interaction between the driving order/disorder factors in the two thin film material systems were obtained. Additionally the tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) as an advanced Raman technique on the locale scale of the tip radius was applied on both material systems in this work for the first time. In this connection a significant TERS enhancement of the Raman signal as well as a light-induced charge carrier delocalization towards a metallic ordered state for lightly doped LSMO was achieved. Furthermore polarization-dependent TERS-measurements on the double perovskite thin films in agreement with theoretical model calculations for the Raman and TERS selection rules showed that the TERS enhancement consists of the plasmonic near-field amplification and the depolarization of the near-field.de
dc.contributor.coRefereeLemmens, Peter Prof. Dr.
dc.subject.gerPerowskite; Doppelperowskite; Kationenordnung; Ordnungs-/Unordnungsphänomene; Oxidische Dünnschichten; Metallorganische Aerosol Deposition (MAD); Spin-Phonon-Kopplung; Raman-Spektroskopie; Tip-Enhanced Raman Spectroscopy (TERS); Nahfeldverstärkung; Nahfeldpolarisation; Metall-Isolator-Übergang; Lichtinduzierte Anregungde
dc.subject.engPerovskites; Double Perovskites; Cation Ordering; Ordering/Disordering Phenomena; Oxide Thin Films; Metalorganic Aerosol Deposition (MAD); Spin-Phonon Coupling; Raman Spectroscopy; Tip-Enhanced Raman Spectroscopy (TERS); Near-Field Enhancement; Near-Field Polarization; Metal-Insulator Transition; Light-Induced Excitationde
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:7-11858/00-1735-0000-002E-E4BC-E-1
dc.affiliation.instituteFakultät für Physikde
dc.identifier.ppn1032400390


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