| dc.contributor.advisor | Ropers, Claus Prof. Dr. | |
| dc.contributor.author | Danz, Thomas Christian | |
| dc.date.accessioned | 2021-08-09T12:52:39Z | |
| dc.date.available | 2021-08-15T00:50:03Z | |
| dc.date.issued | 2021-08-09 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/21.11130/00-1735-0000-0008-58D6-4 | |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.53846/goediss-8767 | |
| dc.language.iso | eng | de |
| dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ | |
| dc.subject.ddc | 530 | de |
| dc.title | Ultrafast transmission electron microscopy of a structural phase transition | de |
| dc.type | cumulativeThesis | de |
| dc.contributor.referee | Ropers, Claus Prof. Dr. | |
| dc.date.examination | 2021-07-12 | |
| dc.subject.gok | Physik (PPN621336750) | de |
| dc.description.abstractger | Große Hoffnungen für zukünftige Anwendungen im Gebiet der Energieumwandlung werden auf Materialien mit abstimmbaren Eigenschaften und Anregungen gesetzt. Die Funktionalität miniaturisierter Systeme ergibt sich jedoch nicht nur aus den Eigenschaften der einzelnen Materialien, sondern auch aus deren Zusammenspiel und nanoskaliger Strukturierung. Während eine Reihe etablierter experimenteller Techniken in der Lage ist, elektronische Anregungen auf Femtosekunden-Zeit- und Nanometer-Längenskalen zu verfolgen, wurde bisher über keine zeitaufgelöste Nano-Abbildung eines strukturellen Ordnungsparameters berichtet. Die vorliegende kumulative Dissertation behandelt die Entwicklung zeitaufgelöster Dunkelfeld-Bildgebung am Ultraschnellen Transmissions-Elektronenmikroskop (UTEM) in Göttingen. Dieser Ansatz kombiniert Femtosekunden-Zeitauflösung und eine räumliche Auflösung von 5 nm mit einer Empfindlichkeit für die strukturelle Komponente eines Ladungsdichtewellen-Phasenübergangs im 1T-Polytyp des Materials Tantaldisulfid. Ultrakurze Laserpulse induzieren lokal den Phasenübergang, während die raumzeitliche Relaxationsdynamik des strukturellen Ordnungsparameters mit ultrakurzen Elektronenpulsen verfolgt wird. Die Empfindlichkeit für den Ordnungsparameter wird mithilfe einer komplexen Dunkelfeld-Apertur erreicht. In einer ersten Veröffentlichung wird die Technik zur Präparation der dünnen Schichten aus Tantaldisulfid vorgestellt. Die durch Ultramikrotomie gewonnenen Proben sind ideal für Elektronen- und Röntgenexperimente in einer Transmissionsgeometrie, wie die exemplarische Untersuchung von mit Mangan und Eisen interkaliertem Tantaldisulfid zeigt. Statische optische Mikroskopie, Elektronenbeugung und Messungen des zirkularen magnetischen Röntgendichroismus dienen dazu, diese ferromagnetischen Dünnschichten zu charakterisieren und zu bestätigen, dass ihre Eigenschaften denen der ursprünglichen Kristalle entsprechen. Ein zweiter Artikel beschreibt die Umsetzung der zeitaufgelösten Nano-Abbildung. Ein zentraler Aspekt des Experiments ist die Herstellung einer Probe, die das optische Anregungsprofil räumlich strukturiert und gleichzeitig eine stroboskopische Untersuchung des Phasenübergangs in Tantaldisulfid bei Wiederholraten von hunderten Kilohertz ermöglicht. Basierend auf Parametern, die in einem stationären Heizexperiment gewonnen wurden, kann das Verhalten von nanoskaligen Ladungsdichtewellen-Domänen in der freistehenden Dünnschicht in zeitabhängigen Ginzburg-Landau-Simulationen reproduziert werden. Abschließend werden Perspektiven für zukünftige Experimente auf Basis des vorgestellten Ansatzes diskutiert. Ultraschnelle Dunkelfeld-Bildgebung ermöglicht eine Empfindlichkeit auch für weitere strukturelle Freiheitsgrade in komplexen Materialien und wird so zu einem besseren Verständnis aktiv kontrollierter Prozesse auf dem Gebiet der Energieumwandlung beitragen. | de |
| dc.description.abstracteng | High hopes are placed on materials with tunable properties and excitations for future applications in energy conversion devices. Functionality of devices, however, not only arises from the properties of individual materials but also from their interplay and nanoscale structuring. While a number of established experimental techniques are capable of tracking electronic excitations on femtosecond time and nanometer length scales, no time-resolved nanoimaging of a structural order parameter had previously been reported.
Addressing this challenge, the present cumulative thesis reports on the development and application of a time-resolved dark-field electron microscopy scheme implemented at the Göttingen Ultrafast Transmission Electron Microscope (UTEM). This nanoimaging approach combines femtosecond temporal and 5 nm spatial resolution with sensitivity to the structural component of a charge-density wave phase transition in 1T-polytype tantalum disulfide. Ultrashort laser pulses locally induce the phase transition, while the subsequent spatiotemporal relaxation dynamics of the structural order parameter is tracked using ultrashort electron pulses. Order parameter sensitivity is obtained by means of a dark-field aperture array, tailored to filter the periodicities of the charge-density wave in the diffraction plane of the microscope.
In the first publication contributing to this thesis, the preparation technique for the thin films of tantalum disulfide is introduced. Specimens obtained by ultramicrotomy are ideal for electron and x-ray experiments in a transmission geometry, as exemplified by the investigation of manganese- and iron-intercalated tantalum disulfide. Static optical microscopy, electron diffraction and x-ray magnetic circular dichroism measurements serve to characterize these ferromagnetic thin films and to verify that the properties reflect those of the bulk crystals.
The second article describes the implementation of the ultrafast nanoimaging approach. A central aspect of the experiment is the design of a specimen that spatially structures the optical excitation pattern and allows for stroboscopic probing of the phase transition in tantalum disulfide at hundreds of kilohertz repetition rates. Based on parameters extracted from a steady-state heating experiment, the optically induced evolution of nanoscale charge-density wave domains in the free-standing thin film is reproduced in time-dependent Ginzburg-Landau simulations.
Finally, perspectives for future nanoimaging experiments are discussed. Allowing for sensitivity to further structural degrees of freedom in complex materials, ultrafast dark-field imaging will contribute to a better understanding of actively controlled processes in energy conversion devices. | de |
| dc.contributor.coReferee | Jooß, Christian Prof. Dr. | |
| dc.contributor.thirdReferee | Gedik, Nuh Prof. Dr. | |
| dc.subject.eng | ultrafast transmission electron microscopy | de |
| dc.subject.eng | UTEM | de |
| dc.subject.eng | ultrafast nanoimaging | de |
| dc.subject.eng | dark-field imaging | de |
| dc.subject.eng | tailored dark-field aperture | de |
| dc.subject.eng | ultrafast dynamics | de |
| dc.subject.eng | structural dynamics | de |
| dc.subject.eng | order parameter | de |
| dc.subject.eng | phase transition | de |
| dc.subject.eng | charge-density wave | de |
| dc.subject.eng | CDW | de |
| dc.subject.eng | transition metal dichalcogenide | de |
| dc.subject.eng | tantalum disulfide | de |
| dc.subject.eng | 1T-TaS2 | de |
| dc.subject.eng | ultramicrotomy | de |
| dc.subject.eng | solid-state physics | de |
| dc.identifier.urn | urn:nbn:de:gbv:7-21.11130/00-1735-0000-0008-58D6-4-8 | |
| dc.affiliation.institute | Fakultät für Physik | de |
| dc.description.embargoed | 2021-08-15 | |
| dc.identifier.ppn | 1765981891 | |