Größenselektive Untersuchungen zur Kristallisation und Struktur von Wasserclustern

Abstract

IR-Spektren von neutralen Na(H2O)n-Clustern wurden im OH-Streckschwingungsbereich (2800 – 3800 cm-1) größenselektiv bis n=575±25 gemessen. Die Infrarot-anregungsmodulierte, durch chemische Vorionisation verstärkte Photoionisation beruht auf dem Effekt einer Signalverstärkung durch IR-Absorption bei schwellennaher Photoionisation. Die Strukturinformation kann anhand eines Vergleichs mit quantenchemischen Rechnungen gewonnen werden. Die mit dieser Methode erhaltenen IR-Spektren können für verschiedene Größenbereiche mit durch andere Verfahren generierten Spektren verglichen werden. Für mittlere Clustergrößen (~n=20-50) sind die erhaltenen IR-Signaturen sehr ähnlich zu RIDIR-Spektren von phenoldotierten Clustern. Die Spektren großer amorpher Cluster (n=250) sind vergleichbar mit denen ionischer Cluster. Die Variation der Expansionsbedingungen (z. B. die Änderung des Trägergases) beeinflusst nicht nur das Einsetzten der Kristallisation (beginnend zwischen n=200 und n=400), sondern auch die Isomerenzusammensetzung für kleinere Clustergrößen. Auf dieser Grundlage wurden Strukturen für die Größen (H2O)20, (H2O)25 und (H2O)32 untersucht.