Struktur und Umwandlungen von Eisphasen in Gegenwart der Gase Helium, Neon und Argon

Abstract

Wasser ist in den vielfältigen kristallinen Formen, den Eisphasen wie den Gashydraten, ein ideales System um über einen weiten Druck- und Temperaturbereich die Wechselwirkungen sowohl der Wassermoleküle untereinander als auch die Wechselwirkungen mit Gasen zu untersuchen.Die Koexistenz mehrerer bekannter Phasen sowie die durch Indizien belegte Existenz weiterer unbekannter Phasen im System Wasser und Gas ließen es geboten erscheinen, genaue Kenntnisse der Phasengrenzen zu erlangen und die Synthesebedingungen für die jeweiligen Phasen zu erarbeiten. Dies wurde durch Messungen der Volumenänderungen bei den Phasenübergängen mittels des DPA-Verfahrens (difference-pressure-analysis) sowie durch in-situ Verifikation mittels Beugungsuntersuchungen erreicht. Mit diesen Methoden wurden die Herstellungsverfahren für eine Reihe von Eisphasen etabliert, insbesondere auch für die metastabile Phase Eis XIIDie Kristallstruktur von Eis Ih ist in der Gegenwart der Helium und Neon durch deren Einbau in das Kristallgitter beeinflusst. Die zusätzlichen Wechselwirkungen zwischen diesen Gasatomen und den Wassermolekülen stabilisiert die Struktur von Eis Ich zu höheren Drücken unter Bildung eines Gas-Hydrates ("stuffed ice"). Darüberhinaus wurde nachgewiesen, dass Neon mit Wasser ein Neon-Clathrat-Hydrat bildet, dessen Struktur erstmals bestimmt wurde ebenso wie diejenige eines topologisch mit dem Eis II verwandten Neon-Hydrates.